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低温等离子体技术和光催化氧化法是近年来发展起来的处理挥发性有机化合物的新兴方法,而介质阻挡放电。光催化法是是将两种方法相结合,发挥各自的优势,从而达到更好的去除效果。本文以甲苯为处理对象,研究了低温等离子体-光催化法降解甲苯反应的各种影响因素,并对其进行了动力学分析。
在介质阻挡放电过程中,等离子体场中会有紫外光和大量高能粒子产生,这是低温等离子体与光催化能够协同反应的主要原因。本文通过采用溶胶-凝胶法制备了纳米TiO<,2>和过渡金属改性TiO<,2>,并将其置于等离子体场中,利用介质阻挡放电时产生的紫外光和高能粒子将其激活,对甲苯进行催化氧化降解。
本文实验首先确定了Cr3+是对TiO<,2>改性的最佳过渡金属元素,然后将改性光催化剂涂敷在等离子体反应器内壁,实现等离子体和光催化技术协同降解甲苯。通过上述实验,本文得出如下结论:
光催化的加入,明显的提高了等离子体对甲苯的降解率,并且使得反应更多的向产生CO<,2>的方向进行,而减少臭氧等副产物的生成。在1000J/L的能流密度条件下,单一等离子体对甲苯的降解率为68.7%,而在等离子体场中添加TiO<,2>光催化剂之后,降解率提高到75.6%,而改性之后的光催化剂更是降解了79.3%的甲苯。在1000J/L的能流密度条件下,单一等离子体场对甲苯降解之后的CO选择性为44.9%,而添加改性光催化剂之后的CO选择性下降为43.8%;单一等离子体场对CO<,2>的选择性为29.7%,而添加改性光催化剂之后CO<,2>选择性提高到35.7%;单一等离子体场对甲苯降解的碳平衡是74.6%,添加改性光催化剂之后谈平衡增大到79.5%。在1000J/L的能流密度条件下,涂敷改性光催化剂之后,臭氧浓度相比较单一等离子体技术从59.5ppm下降到49ppm。
实验还发现,在等离子体.光催化技术中,引入铝胶作为光催化剂载体,可以更好的提高甲苯的降解率和减少反应的副产物。在能流密度是1000J/L的条件下,使用铝胶作为光催化剂载体将甲苯的降解率从79.3%提高到83.9%,CO<,2>选择性从35.7%上升到47.7%,碳平衡从79.5%上升至93.4%。
除此之外,实验还考察了电场强度、停留时间、入口浓度、内电极直径和匝数、进气湿度、进气中添加氩气等因素对反应效率的影响。实验结果表明:电场强度增大、入口浓度变小、内电极直径变小,匝数增多,甲苯的降解率就会变大,而进气湿度对降解率的影响是:随着湿度的变大,降解率先变大后变小,反应中臭氧浓度也会降低。当湿度达到0.6%时,甲苯转化最高,在能留密度为1000J/L的条件下,甲苯的降解率达到85.7%。臭氧浓度降低至40.8ppm。进气中添加氩气也可以有效的提高甲苯的降解率,在1000J/L的能流密度的情况下,添加Ar使得甲苯的降解率从79%上升到89%。文章最后对低温等离子体光催化降解甲苯的反应进行了宏观动力学分析,结果表明反应符合一级动力学模型,即kt=-ln(1-x)。电场强度是影响反应速率的重要因素,本文通过实验建立了反应速率与电场强度的数学模型:kt=--ln(1-x)其中k--0.01586e(E/<3.463>)-0.03649(E≥2.98kv/cm)。