本论文主要讲述了处理非平衡态开放体系量子输运问题的第一性原理非平衡态格林函数方法,并介绍了在此理论基础上对有机晶体管电流门电压效应的研究结果。概括说来,本论文可以分为两大部分,即第一部分理论框架的建立和第二部分计算结果的讨论。第一部分理论框架的建立在该部分中,我们首先简单介绍了分子电子学的发展背景和前景。由于硅半导体器件发展上尺度的局限性,以及相应出现的种种量子效应问题,有机分子器件凭借其纳米尺度、高功能性和低成本等潜在优势,自然而然成为了下一代信息处理器件的首选。关于分子电子器件的量子输运原理是在本部分第二章中给出了详细的介绍,我们在分子输运的Landauer图景基础上,给出了有机分子器件的量子输运微观机制。第三章介绍了处理量子输运问题的非平衡态格林函数方法。在本章中我们利用非平衡态格林函数推导了稳态相干输运的电流及透射率公式；另外,考虑到分子与导线只在导线表面层内有耦合,因此左右导线的表面格林函数的获得也在本章中给出了简单介绍。第四章则具体介绍了第一性原理自洽计算的实现。要处理非平衡态开放体系的量子输运问题,我们需将密度泛函理论和非平衡态格林函数方法结合在一起,这一工作的实现是将量子化学软件Gaussian03的部分源程序加以修改,使其可以用非平衡格林函数求解开放体系的密度矩阵,并完成自洽迭代计算,具体内容及自洽循环的迭代步骤在文章中给出。第二部分计算结果的讨论在本部分,即第五章中我们给出了关于有机晶体管电流门电压效应的计算结果并从态密度出发对其进行了理论分析。计算中分子的选取是以化学上易于合成的芘和4H,11bH-双苯[cd,mn]芘分子为基础,对分子上部分C原子和H原子做相应取代而得到。我们的研究结果表明：N原子和F原子的掺杂可以提高电流并改善其门电压效应；分子相对于S-Au键的不对称性也可以加强门电压效应,反之门电压对电流的调控作用则会被削弱。另外,在我们的计算中部分有机分子表现出了对数曲线形式的I-V特性,这表明有机晶体管也可能具有和经典场效应管类似的输运特性。在一定意义上,我们的计算结果给实验工作者提出了可行性建议。