功能化石墨烯的制备及其在氧还原方面的应用研究

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面临严重的环境污染以及能源短缺问题,燃料电池的应用研究一直成为能源转换、储存领域的研究热点。但是燃料电池阴极氧还原(ORR)反应的动力学速度非常缓慢,成为燃料电池发展的研究瓶颈。Pt基催化剂在四电子路径选择以及较低的过电位等方面占有很大优势,但受其含量少、稳定性差等因素限制不能实现广泛应用。所以开发一种高效、稳定、低能耗的氧还原(ORR)电化学催化剂仍面临着巨大挑战,目前非贵金属掺杂的碳材料以及无金属掺杂的碳材料已被开发提倡,但是由于其复杂的组成,其ORR催化机理还不是很明确。石墨烯因具备高的导电性、大的比表面积及高的机械强度等显著优点使其迅速成为碳材料中的后起之秀,也被广泛用作活性纳米粒子的支撑基底材料。  本研究主要内容包括:⑴在氧化石墨(GO)表面原位生长CoAl-LDHs纳米片,随后再进行水热处理得到CoAl-LDHs/rGO。并对复合材料的形貌、组成以及ORR催化性能,以及不同CoAl-LDHs与GO的质量比得到的不同催化效果等作出了详细讨论。文中制备的CoAl-LDHs/rGO对ORR催化作用主要是由于活性位点CoAl-LDHs可以消耗氧还原过程中的中间产物H2O2以促进反应进行;同时支撑材料rGO的优良电导性提高了反应过程电子的传输速率,从而促进了ORR反应的进行。⑵将40%的HF作为F源,180℃水热一定时间进行F掺杂石墨烯的制备。通过XPS等表征技术,验证F成功掺入,并讨论了F的掺入对ORR催化带来的影响。结果表明F的掺入明显提高了ORR过程的催化电流,考虑到是 F的电负性较大促进了催化过程的电子传输;另一方面F的掺入并未提高电子转移数。⑶利用尿素作为N源,800℃高温退火制备一系列比例不同的N掺石墨烯G1NX。讨论不同N比例下的ORR催化性能,并验证了N-F共掺杂对ORR性能的影响。结果表明,N的掺入明显降低了ORR的过电位,而N-F共掺杂则表现出更好的ORR催化效果。
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