淡水沉积物微生物燃料电池的构建及其相关影响因素研究

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我国一些主要湖泊,其沉积物中有机物含量近年来明显升高。一方面由于水域初级生产力的提高,造成了内源有机质大量增加,加快了湖泊内源有机物的沉积速率。另一方面,含大量有机物的工业废水和生活污水通过地表径流直接排放进入到水体中,加速了湖泊沉积物中有机物的富集。沉积物中大量富集的有机物在高温环境条件下,会造成水体缺氧,并释放甲烷和含硫致黑致臭等物质,严重时形成“湖泛”,从而导致水体水质迅速恶化、生态系统受到破坏。因此,对于高有机物含量的沉积物,有效降低其有机物量,可有效改善湖泊水环境质量和湖泊生态系统。而沉积物微生物燃料电池(SMFC)可利用电化学技术将微生物代谢能转化为电能的一种装置。其不需要投加电子受体、供氧剂或微生物,而是利用沉积物中土著微生物,以电极作为直接电子受体氧化沉积物中有机物,具有广泛的应用价值。  本文在全面综述国内外SMFC研究进展的基础上,首先研究环境条件对于沉积物中产电菌竞争能力的影响。其次研究外电阻对于SMFC去除沉积物中有机物的影响,通过设计新的电极结构来提高其性能,并研究此新结构下的影响因素,最后研究不同预处理方法对于SMFC性能的影响。本论文主要研究结果如下:  1.用太湖六个位点的沉积物来接种六个单极室微生物燃料电池(MFC),并以葡萄糖作为底物。运行98天后,发现MFC产生的电压显著不同,说明沉积物的接种会强烈影响到MFC的性能。位点4接种的MFC有着最高的Fe(Ⅲ)含量以及铁还原活性,并有着最大的稳定电压580mV,而位点6接种的MFC在实验末期电压依然低于30mV。此外,MFC4和MFC6的阳极生物膜存在一定的差异性。淡水沉积物中典型的铁还原菌Geobacter和Shewanella,在阳极的生物膜上发现。在所测试的MFC中COD的去除率没有太大的变化,在87.5%到95.5%之间。线性分析和多变量统计分析表明三价铁含量显著相关于MFC产生的电压值。因此选择沉积物作为MFC的接种物时,可通过测定其三价铁浓度。  2.在10到1000Ω中选择五个不同外电阻,研究其对于SMFC去除沉积物中有机物的影响。SMFC的外电阻强烈影响到阳极的工作电位,在100Ω的外电阻条件下运行的SMFC,有着最低的内阻和最高的沉积物中有机物的去除。在100Ω条件下,运行两个月后,相对于阳极0-1cm处的沉积物中易氧化有机物的去除率达到了28.3±1.9%。除此之外,SMFC产生的电流和沉积物中有机物的去除存在一定的线性相关性。  3.以活性炭(GAC)作为阴极,不锈钢作为阳极构建了SMFC,并对其相应的影响因素进行了研究。SMFC以活性炭作为阴极其最大输出功率为3.5mWm-2,其要高于以圆形不锈钢作为阴极的SMFC。在实验的初期添加纤维素,会导致输出功率的减少,而在90天的运行后添加,发现会提高其输出功率。160天的时候,添加0.2%纤维素的SMFC,其最大输出功率为11.2mWm-2。此外,扫描电镜分析了运行90天后的不锈钢表面,发现SMFC运行中不锈钢的保护层在某种程度上受到破坏。  4.研究了不同预处理方法对于SMFC性能的影响。沉积物分别用湿热灭菌(30,60分钟)和加热3h(60℃,150℃)进行预处理,并和不做预处理的SMFC进行了比较。相比较对照组以及加热(60℃,3h),湿热灭菌(30,60分钟),加热(150℃,3h)预处理沉积物显示了高的输出功率。SMFC用加热(60℃,3h)预处理的沉积物,容易形成生物阴极。SMFC用加热(150℃,3h)预处理的沉积物,在24天的时候输出功率达到了214mWm-2。实验的末期,湿热灭菌(60分钟)的SMFC,其输出功率为72.1±4.3mWm-2是对照组的2.4倍。进一步来说,湿热灭菌(30,60分钟)和加热3h(60℃,150℃)预处理后的沉积物都会加速溶解性有机物(DOM)的释放,但是加热3h(60℃)预处理沉积物的DOM多为大分子。这个研究说明通过用适合的预处理方法,SMFC可获得更多的电能以及高的有机物去除率。
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