【摘 要】
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VOCs大部分具有高毒性,大量挥发到空气中后会对人类和环境造成巨大的伤害,深度处理是除排放源控制外的VOCs最关键削减手段。本研究采用微波热催化技术对VOCs进行深度处理。为了探究VOCs的最佳微波热催化降解条件,以及催化剂中的各种金属的协同机理和中间产物可能对环境造成的危害,本论文将采用浸渍法,以商业及自制陶瓷膜为基底,制得负载Cu-Mn-CeOx的催化剂,构建微波热催化体系,研究最优孔径催化剂
【基金项目】
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陕西省自然科学基础研究计划（2021JM-364）；
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VOCs大部分具有高毒性,大量挥发到空气中后会对人类和环境造成巨大的伤害,深度处理是除排放源控制外的VOCs最关键削减手段。本研究采用微波热催化技术对VOCs进行深度处理。为了探究VOCs的最佳微波热催化降解条件,以及催化剂中的各种金属的协同机理和中间产物可能对环境造成的危害,本论文将采用浸渍法,以商业及自制陶瓷膜为基底,制得负载Cu-Mn-CeOx的催化剂,构建微波热催化体系,研究最优孔径催化剂对甲苯、乙酸乙酯、丙酮的降解及矿化效果的影响。通过对催化剂的形貌、金属离子价态及含量、电子顺磁共振等进行表征分析,得到Cu-Mn-CeOx催化剂降解VOCs的催化协同机理。本文围绕以上内容,开展了以下实验并取得相应结果:（1）采用浸渍法,对比以商业陶瓷膜为载体的不同负载次数催化剂降解甲苯效果、表面形貌、金属氧化物负载情况,发现负载三次Cu-Mn-CeOX活性组分的催化剂M3具有良好的催化活性和结构稳定性。当甲苯初始浓度为342±28 mg/m~3,空气流量为100 m L/min时,最佳陶瓷膜催化剂对甲苯的截留率为71.06%。当气体小时空速（GHSV）为6499/h,气体膜内停留时间为0.015 s时,其对甲苯的催化降解率维持在90%左右。（2）通过改变催化剂载体孔径分布,发现功率为300 W,气体流速为200m L/min,使用两片Cu-Mn-CeOX介孔陶瓷基催化剂时,甲苯（810.38±24.05 mg/m~3）,乙酸乙酯（759.55±12.84 mg/m~3）及丙酮（795.35±42.76 mg/m~3）的TVOC去除率分别为93.09%,85.41%和97.14%。实验过程中催化剂显示出良好的稳定性,降解过程中产生的中间产物含量低、毒性小。该催化剂催化性能优于以商业陶瓷膜为载体负载Cu-Mn-CeOX的催化剂。（3）通过催化剂的各项表征发现,复合金属氧化物（Cu-Mn-CeOX）介孔催化剂高效的性能和协同机制归因于以下几点:（1）催化剂中高含量的Oβ（86.29%）和低含量的Oγ（5.54%）都有利于提高催化性能。（2）金属氧化物中存在循环的氧化还原反应。Mn4++Cu+（?）Mn3++Cu2+,Mn4++Ce3+（?）Mn3++Ce4+和Ce4++Mn2+（?）Ce3++Mn3+,可有效维持催化剂的化学稳定性。（3）催化剂中部分锰元素取代了高岭土中的结构Fe3+,从而在载体内部形成一定的缺陷结构,该结构缺陷和催化剂表面未成对电子影响了目标污染物的吸附以及自由基等活性物质的产生。（4）铜锰铈三种金属氧化物的强烈协同作用降低了催化剂的活化温度。
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