激光诱导制造石墨烯基平面型高电压超级电容器及电化学性能研究

来源 :华南理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wojiushixinyonghu
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随着可穿戴、集成电子设备趋向微小型化和高能量/功率密度方面发展,便携式柔性功率设施成为亟需的能量储存/补给装置。近年来,激光诱导聚酰亚胺(PI)膜制备多孔石墨烯(简称激光诱导石墨烯,LIG)超级电容器(SCs)作为一种高效低成本,可大规模制造的柔性储能器件颇具应用前景。然而,现有的LIG超级电容器普遍存在电势窗低、串联结构设计不紧凑、面电压及比能量/功率密度不足等显著问题,探索激光诱导石墨烯成形机理及激光加工参数制造高质量石墨烯,设计制造具备新型高电压结构的超级电容器是解决上述问题的关键所在。鉴于此,本文提出采用激光加工PI膜生成多孔石墨烯电极的方法,制备平面型高电压超级电容器(HVSCs),围绕石墨烯电极材料的激光微纳制造机理、激光加工参数对LIG电极性能的影响、叉指电极建模与仿真分析及高电压超级电容器结构设计展开全面且深入的研究,本文的主要内容如下:(1)石墨烯电极材料的激光微纳制造机理针对激光加工PI膜生成多孔石墨烯的成形机理,首先热重分析PI聚合物层的热分解温度;其次在脉冲模式下对LIG的微观结构进行表征,研究不同激光功率和不同辐射时长下光斑作用区域表层材料形貌、孔隙分布的演变;再者拉曼光谱检测不同激光功率下ID/IG与I2D/IG峰强比值的变化,进一步分析LIG的无序缺陷程度、稳态sp~2-C含量及石墨烯面晶尺寸;接着EDS/XPS探究不同激光功率下辐射区域的元素成分组成,C、O、N原子键能的断裂与元素重组;最后细化多孔石墨烯材料的热分解转化过程,并归纳热成型区、热熔融区和热影响区的局部反应机制。(2)PI传热建模仿真及激光加工参数对石墨烯电极材料制造的影响建立激光加工PI传热模型并进行Comsol仿真,探究PI膜加工表面的温度场分布及热传递方向的反应层厚;采用控制变量法依次单项参数探究不同激光功率、扫描速度、激光焦距及扫描间距下LIG的微观形貌、孔隙分布及表面粗糙度,同时分析不同扫描间距下石墨烯电极材料的水接触角及EDS元素含量组成;基于上述研究优选的激光加工参数用以制备高性能LIG,对其材料方面进行拉曼光谱检测、XPS元素分析及SEM电镜表征,性能方面进行表面3D形貌轮廓扫描、动态水接触及电导率性能测试。本文研究发现最优的激光加工参数为功率9.9%,扫描速度100mm/s,激光焦距0mm且扫描间距100μm,对应高性能LIG的ID/IG拉曼峰强比为0.3,C、O元素XPS检测百分比分别为94.49%、5.51%,瞬态水接触角为13.3°(20s后可完全渗透),电导率为105.54S/m。(3)平面叉指状石墨烯基超级电容器数学建模仿真分析建立平面叉指状超级电容器电容量和等效串联阻抗的数学模型,分析叉指电极截面局部物理场及等效电路图,利用保角变换方法将平面叉指电极电容转化成平行板电极电容求解,凝胶电解质电阻通过Ohm定律和Maxwell方程求解,不同数量的叉指电极电阻通过等效电路转换成串/并联结构求解;构建叉指电容量及等效串联阻抗与叉指数量N、长度Le、宽度We及间距De关联的函数表达式;基于上述数学模型对叉指电容器电容量、等效串联阻抗及比能量/功率密度进行Matlab仿真拟合,对比分析仿真值与实验值的变化趋势及差值百分比。本文研究结果表明N=10、Le=10mm、We=1.5mm且De=0.35mm的单个叉指超级电容器可取得较高的面电容量(2.43 m F/cm~2)、面能量密度(225μWh/cm~2)及面功率密度(3.65m W/cm~2)。(4)平面型高电压超级电容器的制造及电化学性能研究以提升超级电容器的高电压和紧凑性为目标,采用激光二次加工方法制备平面微型高电压超级电容器,其中二次激光刻蚀凝胶电解质层生成的宽度仅为300μm的导电碳材料作为串联电连接线,可实现由方形LIG电极组成的紧凑型串联高电压超级电容器(3mm×21.15mm)的封装。电化学性能测试表明其工作电压可至10V,在现有报道的LIG超级电容器中具备最小的电极设计面积0.54cm~2和最高的面电压18.52V/cm~2。以提升叉指电容器的高电压和紧凑性为目标,提出三维封装方法制备平面叉指高电压超级电容器,采用柔性高电导率的超薄磷铜片(40μm)作为衬底和串联电连接媒介,在其上下表层通过激光加工PI膜制备多组叉指超级电容器,经由中间层磷铜片实现彼此的串联导通,可实现三维封装的紧凑型串联叉指高电压超级电容器(整体厚度0.48mm)。实验测试结果表明其抗拉强度高达18.23MPa,工作电势窗高达10V,任意弯曲或扭转条件下的电容量保持力维持在97.78%,具备超高的面能量密度37.68μWh/cm~2和面功率密度3.38m W/cm~2,突出其在柔性电子和可穿戴器件领域的应用前景。
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