【摘 要】
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燃料燃烧和汽车尾气排放的NOx已造成严重的环境污染问题。目前,NH3-SCR技术成为控制NOx排放的主流技术,具有脱硝效率高、活性温度区间宽及SO2转化率低等优点。NH3-SCR技术的核心是催化剂的选择,催化剂的催化活性决定NOx脱除率的高低。有研究表明,SCR催化剂活性的优劣受所用载体、活性组分及助剂的影响。目前,TiO2、Al2O3和SiO2作为载体应用于脱硝催化剂,其中TiO2依据本身良好的
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燃料燃烧和汽车尾气排放的NOx已造成严重的环境污染问题。目前,NH3-SCR技术成为控制NOx排放的主流技术,具有脱硝效率高、活性温度区间宽及SO2转化率低等优点。NH3-SCR技术的核心是催化剂的选择,催化剂的催化活性决定NOx脱除率的高低。有研究表明,SCR催化剂活性的优劣受所用载体、活性组分及助剂的影响。目前,TiO2、Al2O3和SiO2作为载体应用于脱硝催化剂,其中TiO2依据本身良好的分散性及丰富的酸性位点广泛用于Ce基SCR催化剂载体。载体TiO2结构不同导致催化剂活性不同,因此,本论文研究不同形态TiO2载体对Ce-W/Ti催化剂的脱硝性能的影响。主要开展以下工作:通过调节H2TiO3热解条件制备不同形态TiO2;通过共沉淀法以0.08WO3-0.35CeO2/TiO2配比制备不同载体结构的Ce-W/Ti催化剂并评价催化活性;利用XRD、XPS、BET、H2-TPR及NH3-TPD等表征技术研究H2TiO3热解条件对TiO2物相、晶型、比表面积及表面元素价态分布的影响,研究不同载体TiO2对催化剂催化活性的影响。研究结论如下:由焙烧温度和时间对H2TiO3热解产物TiO2物相特征的影响研究表明:随着焙烧温度和时间的升高,产物TiO2的晶型趋于完整,R-TiO2物相含量增多,平均晶粒尺寸变大,比表面积和孔容逐渐变小,表面吸附氧Oα含量占比下降,表面活性氧分子减少。因此,200℃焙烧温度下TiO2具有最高的比表面积和表面吸附氧Oα含量,以及最小的晶粒尺寸,作为催化剂的载体将有利于脱硝反应进行。研究不同焙烧温度和时间下制备的TiO2载体对Ce-W/Ti催化剂脱硝性能的影响,结果表明:以200℃1h焙烧H2TiO3产物TiO2为载体的Ce-W/TiO2催化剂表现出较好的脱硝性能,该催化剂脱硝效率达到90%的活性温度最低为250℃,活性温度窗口为250~500℃。而随着焙烧H2TiO3温度和时间的增加,其作为载体的Ce-W/TiO2催化剂活性温度窗口不仅向高温区移动,而且变窄,脱硝性能下降。催化剂的表征结果显示:以200℃1h焙烧H2TiO3产物TiO2为载体的Ce-W/TiO2催化剂比表面积较大;表面吸附氧Oα含量较丰富,含有丰富的氧空位;催化剂中Ce主要以CeO2和Ce2O3形式共存,Ce元素不同价态的转化增加氧空位浓度,有利于催化剂吸附能力的提高;在相对低温下H2还原峰面积较大,具有较丰富的活性还原位点;NH3吸附峰面积最大,表现出较好的吸附能力。
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