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选择适宜的CO2吸附剂是吸附强化甲烷水蒸气重整制氢技术的关键之一,与其它吸附剂相比,Li4SiO4由于能够在较宽的温度范围内吸附CO2,吸附容量较大,脱附温度较低,且吸/脱附循环稳定性好,因此被认为是一种具有发展前景的吸附剂。在真实的吸附强化甲烷水蒸气重整制氢系统中,CO2的分压不超过20%,并且存在一定量的水蒸气,但是目前对Li4SiO4吸附剂的研究大多在纯CO2气氛中进行的,并且Li4SiO4在CO2分压下的动力学研究也鲜有报道。本论文综合考察了纯Li4SiO4在不同CO2分压,温度以及水蒸气分压下的吸附行为,结果表明Li4SiO4的吸附能力会随着CO2分压增大而提高,水蒸气的加入使Li4SiO4的吸附能力明显提高,并且Li4SiO4在不同的分压气氛中经过10次吸/脱附循环后仍能保持稳定的吸附能力,同时还发现Li4SiO4在高温(>525℃)低CO2分压(5%)时呈现出较差的吸附能力。为了解释此现象,本论文运用FactSage软件计算Li4SiO4在不同CO2分压下的反应热力学,计算结果表明,随着温度升高,压力增大,Li4SiO4的吸附平衡平衡温度升高。且当实验温度高于吸附平衡平衡温度时,理论上Li4SiO4不再吸附CO2,故Li4SiO4在高温低CO2分压下呈现出差的吸附能力。在热力学分析结果的基础上,本论文进行了不同CO2分压下的动力学实验,并用詹得模型对动力学实验数据进行拟合,结果发现詹得模型与实验数据的拟合度很差。本论文对其进行分析及改造,提出CO2浓度非线性分布的假设,并结合Li4SiO4吸附CO2的反应机理——双壳机理,对詹得模型进行修正,结果发现,修正詹得模型能很好地拟合不同温度不同CO2分压及水蒸气分压下的动力学数据。该动力学模型经过验证,其适用温度范围为500～650℃,适用CO2分压范围为50～100%,该适用范围与吸附强化甲烷水蒸气重整系统的反应条件一致。同时,在整个反应过程中,该模型的转化率函数F(α)与反应时间t呈直线关系,该结果不但避免了动力学数据分段计算的必要,而且对该模型在反应器设计中的应用十分有利。