【摘 要】
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近十几年,页岩气作为非常规能源资源之一,受到越来越多学者关注。页岩气大部分处于吸附状态,美国页岩盆地吸附气占比约20-85%,因此研究页岩吸附行为有利于资源评估和工程开发。本文采用容积法测量我国长宁-威远地区龙马溪组和五峰组海相页岩分别在30℃、50℃、60℃、80℃吸附纯CH4和CO2以及在30℃、80℃吸附四种比例CH4/CO2混合气的高压吸附曲线,其中多组分吸附实验的混合原料气中CH4浓度分
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近十几年,页岩气作为非常规能源资源之一,受到越来越多学者关注。页岩气大部分处于吸附状态,美国页岩盆地吸附气占比约20-85%,因此研究页岩吸附行为有利于资源评估和工程开发。本文采用容积法测量我国长宁-威远地区龙马溪组和五峰组海相页岩分别在30℃、50℃、60℃、80℃吸附纯CH4和CO2以及在30℃、80℃吸附四种比例CH4/CO2混合气的高压吸附曲线,其中多组分吸附实验的混合原料气中CH4浓度分别为92.03%、75.21%和46.80%。通过改进Langmuir、DR、DA方程对纯CH4和CO2吸附等温线进行拟合,优选超临界纯组分吸附模型,分析矿物质含量、孔隙结构、温度和压力等因素对吸附能力的影响。通过热力学分析,发现页岩吸附热的变化情况受孔隙能量分布和分子间距的影响,与页岩亲和力更强的CO2放热量更多。通过EL方程和孔径分布混合吸附方程拟合实验数据,分析页岩物性、温度、压力、初始浓度等影响因素对CO2选择性吸附和CH4吸附量的影响。结果表明,纯CO2的吸附能力强于CH4,选择吸附系数始终大于2。DR方程最适描述超临界纯组分吸附特性,相同TOC的页岩对CO2的吸附强于CH4,粘土矿物含量越高页岩样品吸附能力越强;微孔发育的页岩对CO2吸附强于CH4;纯CO2吸附对温度更敏感。在混合组分吸附实验中,孔径分布混合吸附方程预测能力强于EL方程,竞争吸附中CO2的分离系数（1.0～3.0）小于非竞争吸附分离系数（3.5～8.5）,表明页岩优先吸附CO2,但受CH4抑制作用。升高温度、增加混合气CO2浓度以及适当提高压力会促进CO2的优先吸附。
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