【摘 要】
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大气沉降可通过化学转化和物理沉降将大气成分移出大气环境,是大气成分守恒的重要环节,包括干沉降和湿沉降。由于人为排放的大气活性氮含量增加,导致大气氮沉降量也随之增加,大气沉降是海洋外源营养物质的重要途径,会对海洋生态系统原有的氮平衡产生影响。因此,研究大气氮沉降的动力过程及其生态环境效应具有非常重要的意义。本研究选取湛江湾这一半封闭内湾作为研究区域,分析该区域2018年11月至2019年10月大气气
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大气沉降可通过化学转化和物理沉降将大气成分移出大气环境,是大气成分守恒的重要环节,包括干沉降和湿沉降。由于人为排放的大气活性氮含量增加,导致大气氮沉降量也随之增加,大气沉降是海洋外源营养物质的重要途径,会对海洋生态系统原有的氮平衡产生影响。因此,研究大气氮沉降的动力过程及其生态环境效应具有非常重要的意义。本研究选取湛江湾这一半封闭内湾作为研究区域,分析该区域2018年11月至2019年10月大气气溶胶和降水中的无机氮（NO3-和NH4+）的含量及其同位素值,并对比该时期湛江湾水体无机氮月浓度,系统地讨论了湛江湾大气氮沉降的动力过程及其对该海域生态环境的影响,得到以下重要结论:（1）受大气NO3-的化学形成途径和不同季节来源差异的影响,雨水和气溶胶中的NO3-浓度及其同位素值均表现出旱季高于雨季的变化趋势。研究区域大气中的NO3-形成受当地气象条件的调控,日照时长是主要的控制因子,导致气溶胶和雨水中的NO3-主要通过OH氧化途径形成。尽管硝酸盐的氮、氧同位素在雨水和气溶胶中变化趋势相似,但在不同时期它们的值在气溶胶和雨水中差异较明显,降雨频率和过氧自由基氧化途径分别是导致δ15N-NO3-值及δ18O-NO3-值产生季节差异的主要因素。通过Bayesian稳定同位素混合模型分析,发现汽车排放（35%）、闪电（27%）和生物质燃烧（26%）是湛江湾大气中硝酸盐的主要来源。结合风场和气团后向轨迹等气象条件分析发现,旱季受到东北季风和内陆气团来源的影响,内陆煤炭燃烧排放通过气团、风场等途径带入湛江湾导致该地区大气NO3-的浓度和同位素值升高。（2）湛江湾大气气溶胶和雨水中的NH4+浓度也体现为旱季高于雨季,其中δ15N-NH4+值的变化趋势与NO3-浓度相反,且气溶胶δ15N-NH4+值始终高于雨水,说明在大气中气溶胶δ15N-NH4+值可以达到同位素分馏平衡。受气象条件季节变化的影响,气溶胶和雨水中的δ15N-NH4+值存在差异:在旱季随着气温的升高,气溶胶NH4+浓度降低,而δ15N-NH4+值增大,这是因为热带地区的高温引起了NH4NO3的挥发增加,Rayleigh模型验证了这一结论;同时,由于大气中的NH3只被雨水捕获,这个过程不发生同位素分馏,Rayleigh模型中的正相关关系表明,在雨季由于降雨事件频发,气溶胶δ15N-NH4+值逐渐富集,雨水δ15N-NH4+值逐渐减少。通过Bayesian模型分析湛江湾地区大气NH3的来源发现,湛江湾大气NH3的主要来源是畜禽粪便和化学肥料的挥发。结合风场和气团后向轨迹等气象条件分析发现,旱季受到东北季风和内陆气团来源的影响,这些污染物,尤其是畜禽粪便和化学肥料的挥发,可随气团带入湛江湾,从而导致该时期NH4+浓度升高。（3）计算湛江湾地区大气NO3-和NH4+的干、湿沉降通量并根据湛江湾水体深度和面积估算得每年NO3-和NH4+通过干沉降进入湛江湾的量分别为241吨和171吨,通过湿沉降进入湛江湾的量为213吨和218吨,且湛江湾水体NH4+和NO3-的平均月储量分别为285吨和1713吨。通过对比大气无机氮沉降通量和湛江湾海水中无机氮的储量,发现NH4+通过大气沉降对湛江湾的贡献大于NO3-的贡献。湛江湾受人类活动影响较大,但本研究发现,在旱季,该时期NH4+（14%）和NO3-（1.3%）的干沉降通量对湛江湾的贡献均远高于雨季,且该时期的干沉降通量甚至高于雨季的湿沉降通量,说明旱季东北季风和内陆气团将内陆煤炭燃烧排放带入湛江湾,对湛江湾海水的氮循环过程中扮演着不可或缺的角色。
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