稀土掺杂的上转换发光材料是一种可以把长波长、低能量的近红外光转化为短波长、高能量的紫外或可见光的无机晶体材料。由于稀土离子种类繁多且具有非常丰富的阶梯状4f能级,这不仅使上转换多光子的激发过程成为现实,更使材料的发射谱线覆盖了整个可见光区,为宽范围的颜色调控提供了无限可能。与传统的荧光染料和量子点相比,因其采用近红外光激发,穿透能力强,可避免背景荧光的干扰。此外,上转换发光还具有谱带窄、寿命长、光稳定性高等特点,已经被广泛应用于显示成像、生物标记、医学诊断、光动力治疗等领域。在本博士论文中,我们以在单一纳米粒子上集成具有多种颜色发射的上转换离子为核心思想,尝试了几种常见的上转换材料体系,以获得红-绿-蓝三原色的输出;利用核-壳结构策略,将不同的发光中心整合到单个纳米粒子上,构筑出具有多色发射的单一纳米粒子;研究了激发波长和激发能量对粒子发射颜色的影响,实现了对发光颜色的可控调制;以单粒子的颜色变化为导向,初步揭示了其在多色显示和生物标记领域中的应用。本论文的主要研究内容如下:1.我们首先选取了三种经典的上转换发射材料基质体系,包括磷酸盐、氧化物和氟化物。尝试了各种基质最适宜的合成方法,并通过多种表征手段考察了合成方法对产品形貌、结构及发光性能的影响。探讨了通过Er³⁺、Tm³⁺、Ho³⁺等稀土离子掺杂实现红-绿-蓝三原色的单色输出,为下一步实现单个粒子上的光谱组合打下坚实的基础。2.利用逐层热注射法将具有上转换发光效应的Tm或Er元素和下转换红色发光效应的Eu元素整合到以氟化物NaGdF₄为基质的单个纳米粒子上,实现了双波长调制的双色发射。首先,核内掺杂有Yb元素和Tm或Er元素,在980 nm近红外光激发下,粒子表现出Er的绿色特征发射或Tm的蓝色特征发射;壳层中掺杂有Eu元素,在254 nm紫外光激发下,粒子表现出Eu的红色特征发射。同时,为了防止两种发光单元之间的相互作用导致的发光猝灭,采用了 NaYF4钝化层将两种发光单元隔绝开来,提高了发光效率。3.采用层层外延生长技术和红、绿、蓝三基色的组合策略,将具有不同颜色发射的Er、Tm与Eu三种稀土离子整合到单个粒子上,成功构筑了单粒子上转换白光材料。通过高分辨透射电镜、XRD粉末衍射等手段证明了合成的白光单粒子具有三层结构,元素的分布与比例符合预先的设计。进行了一系列的对比实验,表明这种三层结构对三色输出具有决定作用。以颜色叠加原理为出发点,优化了三种稀土元素的掺杂比例,使三色比例复合成明亮的白光。4.由于我们合成的单粒子白光材料采用了三种稀土离子的光谱叠加策略,不同的发光单元具有不同的上转换路径,因而其输出颜色会随激发光的功率密度产生明显变化。我们发现,当激发光的功率密度从3 W cm^-2提高到30 W cm^-2时,单粒子发光表现出由绿色向青色、白色再到红色的连续演变。这种改变激发功率密度的方法为调制单粒子的发光颜色提供了一种新的手段。随后,我们成功地将这种颜色调制的单粒子应用到平板显示和生物标记之中。