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工业生产过程中排放的大量CO2是造成全球气候变化的一个主要原因。控制和减缓工业CO2的排放,成为政府关注与学界研究的焦点,采用钙基吸收剂循环煅烧/碳酸化反应(CCCR)法捕集烟气中CO2是一种新型、有效的CO2捕集方法。本文以水泥工业为背景,研究在高CO2浓度气氛条件下,钙基吸收剂的矿物组成、颗粒粒径、煅烧温度和碳酸化温度等因素对吸收剂的循环碳酸化特性及其稳定性的影响,并对颗粒粒径、煅烧温度、碳酸化温度及碳酸化反应时间对循环碳酸化率(XN)的影响情况作正交试验,确定合适的工艺操作参数,主要研究结论如下:(1)吸收剂的碳酸化反应过程由快速化学反应控制阶段、过渡阶段和缓慢产物层扩散控制阶段组成,对于不同的试验工况,三个阶段所持续的时间有所不同;(2)吸收剂中含有一定量的白云石有利于吸收剂在循环煅烧/碳酸化反应过程中保持较疏松细孔结构和良好的抗烧结能力,使得吸收剂的循环碳酸化率(XN)提高;但是白云石含量过多,分解后生成的MgO所占份额较大,会降低单位质量吸收剂的CO2吸附量(YN);(3)随着颗粒粒径的增大,吸收剂的XN逐渐降低;在碳酸化温度为725℃时,吸收剂的XN得到最大值;随着煅烧温度升高,吸收剂的XN降低;CO2浓度对吸收剂化学控制阶段的碳酸化率有影响,CO2浓度越高,XN越大,但最终碳酸化率趋于稳定值;(4)煅烧后吸收剂颗粒内部形成的细小微孔隙(100nm)有利于碳酸化反应,但由于烧结作用,在循环煅烧/碳酸化反应过程中,这些细小孔隙的数量和孔面积逐渐减小,细孔逐渐演变为中孔(100nm),导致吸收剂循环碳酸化率稳定性降低;(5)根据正交试验分析的结果,显著性水平为0.05时,在第1次循环,颗粒粒径、煅烧温度、碳酸化温度及碳酸化反应时间对吸收剂的XN均无显著影响,但是多次循环(5次和10次)后,煅烧温度和碳酸化反应时间对吸收剂的XN影响显著;试验的最佳工艺操作参数为吸收剂平均粒径为17.04μm,煅烧温度为925℃,碳酸化温度为725℃,碳酸化反应时间为60s。