论文部分内容阅读
本文以工业废弃物（粉煤灰:电石渣=1:1,RM）为原料、活性焦为添加剂,通过微波改性的方式制备多孔高活性吸附剂。研究单组元和多组元气相对吸附剂脱硫脱硝的影响,采用准二级动力学模型和内扩散模型探究不同气相组元下脱硫脱硝的限速环节,并对多组元气相下SO2和NO的协同脱除机理进行研究。RM在微波功率1000 W、改性时间10 min、添加15%活性焦的条件下处理后,吸附剂的比表面积、微孔孔容和总孔容分别由10.550 m2/g、0.011 cm3/g、0.061cm3/g提升至53.702 m2/g、0.052 cm3/g、0.105 cm3/g,平均孔径由18.138 nm缩小至7.792 nm。微波改性后吸附剂中C=C官能团含量升高、-OH官能团含量降低,而微波改性过程中C和CaO2的物相结构没有改变。单组元气氛条件下,10%O2和4%H2O对单独脱硫促进效果最佳,CO和CO2对单独脱硫起抑制作用;15%O2、4%H2O和6%CO条件下脱硝率较好,CO2对脱硝几乎无影响。多组元气氛条件下,SO2与NO之间存在竞争吸附,O2、H2O的加入使协同脱硫脱硝的效率不断提高;CO对脱硫起抑制作用,但可高效提高脱硝效率;CO2占据脱硫活性位点,加剧SO2与NO之间的竞争吸附,脱硫脱硝的效率降低。脱硫脱硝后吸附剂的比表面积、微孔孔容和总孔容均降低,平均孔径增大。SO2/NO+O2和SO2/NO+O2+H2O气相组元下脱硝对C=C官能团的依赖程度较强,C=C官能团含量降低幅度最大。根据XPS检测结果,脱硫脱硝的主要产物为硫酸盐和硝酸盐。单组元SO2或NO气氛下,准二级动力学模型的拟合度高于内扩散模型,化学吸附为主要限速环节。对于协同脱硫脱硝过程,SO2/NO气相组元下,化学吸附为协同脱硫脱硝的限速环节。SO2/NO+O2和SO2/NO+O2+H2O气相组元下,准二级动力学模型的拟合度降低,内扩散模型的拟合度升高,内扩散对脱硫脱硝的限制作用增强。SO2/NO+O2+H2O+CO气相组元下,对于脱硫过程,准二级动力学模型的拟合度较高,化学吸附为脱硫的限速环节;对于脱硝过程,内扩散为限速环节。SO2/NO+O2+H2O+CO+CO2气相组元下,由于CO2占据SO2吸附活性位点,SO2与NO间竞争吸附加剧,化学吸附为主要的限速环节。在微波功率1000 W,改性时间10 min的条件下,微波改性后活性焦的比表面积由185.867 m2/g提升至351.727 m2/g,平均孔径由1.9319 nm减小至1.2318 nm;且C=C和-OH官能团特征峰强度增加。在反应温度140℃,O2浓度10%的条件下,脱硫与脱硝穿透时间分别为70 min和75 min,但活性焦对SO2的亲和力优于NO,整体的脱硫效果优于脱硝。脱硫脱硝后C=C和-OH官能团的特征峰强度减弱,C-O官能团特征峰强度增加,脱硫脱硝产物为CaSO4、CaS和Fe（NO3）3。