石墨烯传感界面的构建及其在纳米生物分析中的应用

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石墨烯因其优异的光、电性能及易于结构修饰等特性,成为备受瞩目的国际前沿和研究热点,在多个科学领域引起了广泛的研究兴趣。本论文系统地研究了石墨烯这一新型二维纳米材料在纳米生物分析中的基础研究价值和广泛应用前景,为石墨烯材料在纳米生物分析中的发展奠定了基础,也为纳米生物分析的进步提供了新思路。具体内容和主要结果如下:1、从响应机理和催化过程展开研究和论述,为石墨烯类材料在纳米生物分析中的应用奠定了基础:提出了石墨烯界面结构选择性响应机理,构建了石墨烯-壳聚糖电化学传感界面,能够在500μM抗坏血酸存在下对5μM到200μM范围内多巴胺进行灵敏测定;提出石墨烯氧化物对碲化镉量子点电化学发光信号的放大效应,实现了在含硫化合物的复杂成分中对谷胱甘肽的高选择性检测,并完成对商品化药品的快速、灵敏测定,响应范围0.04μg/mL至0.29μg/mL。2、采用化学掺杂和金属纳米粒子复合的方法对石墨烯材料进行功能化修饰和改性,提高了石墨烯纳米材料的生物分析功能:通过等离子体掺杂方法,制备了N掺杂石墨烯,将氮含量从0.11%提高到1.35%。构建了N掺杂石墨烯/葡萄糖氧化酶传感界面,在5mM尿酸和抗坏血酸存在下完成了对葡萄糖的选择性检测,检测限低至10μM。设计了一步法合成纳米金颗粒/石墨烯复合材料,利用邻苯二甲酸二乙二醇二丙烯酸酯的正电性将乙酰胆碱酯酶均匀地组装在石墨烯纳米复合物上,发展了高活性、高效率的生物酶固定化技术,米氏常数测定为0.202mM,并能够对0.1pM痕量有机磷实现高灵敏检测。3、开拓性地利用石墨烯氧化物纳米片层材料作为跨膜载体运输核酸适体探针,完成了活细胞内能量物质的探测和细胞成像研究,为石墨烯在纳米生物分析中的发展起到了重要引导作用:将石墨烯纳米片层(GO-nS)材料作为生物传感界面,阐明了GO-nS的核酸适体吸脱附机理,结合三磷酸腺苷(ATP)核酸适体的高特异性、高专一性识别作用,首次实现了石墨烯引导的活细胞内小分子能量物质ATP的实时在线荧光成像研究,证明了GO-nS的探针负载和信号传感机制、跨膜运输能力及酶切保护效应。并利用三磷酸鸟苷(GTP)核酸适体深入开展了活细胞内ATP和GTP的同时多元检测和双核苷酸细胞成像研究。
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