生物降解聚酯-笼形倍半硅氧烷复合材料的制备、结晶行为与性能

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随着环境问题与资源问题日益严峻,生物降解聚酯因其环境友好的特性在科研、生产领域都得到了越来越多的关注与重视。以生物降解聚酯作为基体进行复合材料制备,可以实现对聚酯性能的调控以拓宽其应用领域。本论文通过溶液成膜法、熔融挤出法制备了一系列含有不同含量、不同笼型结构的生物降解聚酯/笼型倍半硅氧烷(POSS)复合材料样品,并探讨了 POSS的含量、笼型结构及样品制备方法对POSS在基体中的分散、样品结晶行为及力学、降解性能的影响规律。主要研究成果如下:1、分别以聚丁二酸乙二醇酯(PES)及其共聚酯丁二酸乙二醇酯-co-丁二酸二甘醇酯(PEDEGS)为基体,采用溶液成膜法引入了八异丁基 POSS(oib-POSS)、八乙烯基 POSS(ovi-POSS)。在含量为 0.5、1 wt%时,POSS能够在基体中得到良好的分散。POSS的存在促进了基体在不同条件下的结晶过程,但是并未改变基体的结晶机理和晶体结构。基体的球晶生长速率不变,而球晶成核密度得到了显著的提升,证实了 POSS在基体的结晶过程中起到了异相成核剂作用。POSS含量越高,对基体结晶的促进效果越强。Oib-POSS的加入提高了 PES基体的杨氏模量与拉伸强度,作为刚性纳米粒子对基体起到了增强作用。而ovi-POSS的加入降低了 PEDEGS的储能模量,因其较小的分散尺寸对基体链段起到了润滑作用,从而对基体起到了增塑的效果。2、通过溶液成膜法,将含量相同(1 wt%)笼型结构不同的开笼三硅羟基异丁基POSS(tsib-POSS)、闭笼oib-POSS分别引入了 PES、聚ε-己内酯(PCL)基体中。两种POSS都能在基体中达到良好的分散,但是tsib-POSS因其溶解度参数与基体更相近而获得了更小的分散尺寸。两种POSS均作为异相成核剂促进了基体的结晶过程,未改变基体的结晶机理与晶体结构。Oib-POSS因其自身较强的结晶能力、与基体间的晶格匹配效应,对基体结晶过程的促进效果比tsib-POSS更明显。Oib-POSS对基体起到增塑作用,而tsib-POSS凭借其与基体间的氢键作用对基体起到了增强作用。POSS因其在样品表面的分散提高了样品的表面粗糙度,加快了样品的酶降解速率,tsib-POSS所带羟基基团更好地促进了亲水酶对基体的降解过程。3、将较高含量(2 wt%)的oib-POSS分别通过溶液成膜、熔融挤出两种方法加入PCL基体之中,制得的样品中前者oib-POSS的分散尺寸小于后者,可以归因于制样过程中体系粘度的差异。在两种制样方法所得样品中,oib-POSS都作为异相成核剂促进了样品的结晶过程,不改变基体的结晶机理与晶体结构;oib-POSS在溶液成膜样品中分散更好,对样品结晶的促进效果更强。oib-POSS含量较高,分散尺寸较大,主要对基体的力学性能起到了增强作用。Oib-POSS通过表面分散提高样品的表面粗糙度,促进了复合样品的酶降解过程。本学位论文,通过溶液成膜、熔融挤出法制备了生物降解聚酯/POSS复合材料,并采用多种手段对体系进行了表征测试,总结了POSS的含量、笼型结构、以及制样方法对POSS在基体中分散状况的影响规律,以及POSS的分散情况、与基体间的晶格匹配效应、氢键等因素对于体系性能的影响规律。相信该研究成果对生物降解聚酯基复合材料体系的基础研究以及实际应用具有重要的参考价值。
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