【摘 要】
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人们的日常生活、社会经济的发展都离不开能源的使用。近百年来,人类社会发展迅猛,对能源的需求也随之不可遏制地迅速增长,这导致煤炭、石油、天然气等化石能源在20世纪被过度开采使用。一方面,这些传统的化石能源储量有限且不可再生,过度开采使得它们在地球上的储存量越来越少。另一方面,它们在使用过程中会排放二氧化碳、烟气、粉尘等,由此造成的酸雨、气候变暖等环境问题日趋尖锐。锌空气电池、质子交换膜燃料电池等新型
【基金项目】
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国家自然科学基金项目（No.21875062）; 湖南省重点领域研发计划项目（No.2019GK2034）
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人们的日常生活、社会经济的发展都离不开能源的使用。近百年来,人类社会发展迅猛,对能源的需求也随之不可遏制地迅速增长,这导致煤炭、石油、天然气等化石能源在20世纪被过度开采使用。一方面,这些传统的化石能源储量有限且不可再生,过度开采使得它们在地球上的储存量越来越少。另一方面,它们在使用过程中会排放二氧化碳、烟气、粉尘等,由此造成的酸雨、气候变暖等环境问题日趋尖锐。锌空气电池、质子交换膜燃料电池等新型能源转换装置由于高效且环境友好,不经过燃烧过程,不受卡诺循环限制,受到了科研工作者的广泛关注。氧还原反应（ORR）作为这些装置共同且核心的反应,由于它的动力学过程缓慢,需要合适的电化学催化剂来降低反应所需的能垒。空心碳球由于比表面积大、导电性好及易于修饰等特点,是一种理想的载体材料。本文以氮掺杂碳空心球为基础,根据不同的催化环境需要,设计合成了三种不同类型的空心碳球基复合催化剂,并研究了其ORR电催化性能及其组装成的锌空气电池的性能。本论文的主要工作如下:（1）首先制备直径为220 nm的二氧化硅球（Si O2）纳米球,以此为硬模板,在其表面聚合一层多巴胺（DA）。由于聚多巴胺（PDA）与氧化石墨烯（GO）带有异号电荷,它们之间存在静电吸引,从而可将氧化石墨烯包裹于聚多巴胺外层。热解碳化后,蚀刻除去球核心中的二氧化硅,得到了无金属负载的还原氧化石墨烯r G修饰的氮掺杂碳空心球（r G@NHCS）。通过测试碱性及中性电解质溶液中的ORR活性,确定了最佳的修饰量（5 r G@NHCS）。研究表明,还原氧化石墨烯的修饰提高了空心碳球的碳壳层石墨化程度,超薄的碳璧（～7 nm）有利于传质,这使得5 r G@NHCS在碱性/中性介质中均表现出可媲美于商品Pt/C的ORR活性。将其组装成碱性/中性锌空气电池,在10、20、50和100 m A·cm-2的不同电流密度下均具有稳定且高于Pt/C的电压平台。（2）以自制的直径为220nm的Si O2纳米球为硬模板,在其表面聚合DA的过程中加入一定量的乙酸钴（Co（CH3COOH）2·4H2O）与乙酸镍（Ni（CH3COOH）2·4H2O）。碳化之后与双氰胺、蔗糖、乙酸钴、乙酸镍混合研磨均匀,再次碳化后蚀刻除掉Si O2硬模板及惰性的金属离子、基团等。通过调整原材料的量,得到了一系列具有不同比例空心碳球与管状碳共存的复合材料。在碱性介质中测试了这一系列催化剂的ORR活性以及氧析出反应（OER）活性,结果显示管状碳含量最多的样品具有最正的起始电位（0.91 V vs RHE）,而空心碳球含量最多的样品具有最大的极限扩散电流(5.23 m A·cm-2);此外,Co Ni/NHCS-TUC-3的ORR半波电位与OER电流密度为10 m A·cm-2时的电位之间的差值最小（0.806V）。因此,综合ORR及OER电化学活性,确定了最佳的空心碳球与管状碳的比例（球:管=1:3）。将此样品（Co Ni/NHCS-TUC-3）组装成可充式碱性锌空气电池,在10 m A·cm-2下循环70 h后,电压效率保持高达55.6%。（3）将Co Ni/NHCS-TUC-3浸润在四氯化铂（Pt Cl4）水溶液中,随后将所得固体热解。通过构建合理的空间结构来大幅提高Pt的质量活性,通过引入过渡金属共掺杂来提高Pt的本征活性,制备得到了Pt含量在4 wt%以下的Pt-Co-Ni共掺杂的空心碳球/管状碳复合催化剂（Pt-Co-Ni/NHCS-TUC-600）。ORR电化学活性测试表明,Pt-Co-Ni/NHCS-TUC-600在0.1 mol·L-1 HCl O4中具有与商业Pt/C相当的起始电位（0.93 V）和半波电位（0.84 V）,优于商业Pt/C的极限扩散电流密度(6.97 m A·cm-2),并且表现出极高的循环稳定性。
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