上海市河流N2O和CH4排放特征及沉积物微生物群落的影响

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N2O和CH4是重要的温室气体。N2O和CH4浓度的增加会对未来气候变化可能产生巨大的影响。由于城市化水平的提高,土地利用方式发生巨大变化,河流生态系统中碳氮负荷的增加使得河流生态系统成为N2O和CH4的潜在强排放源。硝化作用、反硝化作用、产甲烷作用和嗜甲烷作用是影响河流生态系统N2O和CH4地球化学循环的主要微生物过程。城市化会通过改变河流中有机质浓度,营养和其他无机污染物,导致微生物群落的结构和功能发生变化。尽管国内外有大量关于城市河流碳氮循环相关微生物,以及温室气体通量的研究,但是鲜有研究将俩者结合起来,探讨不同碳氮负荷的河流中,N2O和CH4循环相关的微生物群落对N2O和CH4释放的影响。为了进一步完善N2O和CH4产生和排放机制的研究,本文选取上海地区典型的河流,分析其碳氮水平,N2O和CH4排放以及相关微生物群落的特征,从微生物角度阐释碳氮富集对N2O和CH4地球化学循环的影响。主要内容包括不同污染水平的河流中,N2O和CH4产生和排放的空间特征;不同污染水平的河流沉积物中,硝化菌、反硝化菌、产甲烷菌和噬甲烷菌的群落多样性和群落结构特征;沉积物硝化菌、反硝化菌、产甲烷菌和噬甲烷菌群落特征与N2O和CH4排放通量的关系。主要结论如下:(1)上海市河流是N2O和CH4的重要排放源。2013~2014年,研究区内河流排放的N2O通量年均值为683.94±354.32-13247.82±11849.66nmol/m2/h:CH4通量为5.91±7.43~148.94±171.43μmol/m2/h。对比国内外其他河流,本研究中城市河流的N2O通量处于较高水平,CH4处于偏低水平。在富氮缺氧的河流样点FX,SJ,JS和PT,N20和CH4扩散排放通量较高,而相对缺氮富氧的河流样点CM,QP,JD 和 PD排放的N2O和CH4较少。位于中心城区河流的PT样点,N2O和CH4年均通量比郊区河流的QP样点大1~2个量级。(2)硝态氮和溶解氧是影响N2O和CH4水-气界面通量空间差异的主要因素。碳氮的富集和缺氧环境会造成中心城区河流N2O和CH4扩散通量偏高。硝态氮,水温和溶解氧与N2O排放显著相关,CH4通量和环境因子相关性较低。同时,中心城区河流中的环境条件有利于气泡排放的发生,增强N2O和CH4排放量。但气泡排放的随机性会削弱扩散通量排放特征,不仅造成浮箱排放通量的季节特征不明显,也使得CH4扩散排放通量不能和浮箱排放通量很好的拟合。此外,环境因子的影响机制也被掩盖,导致N2O浮箱排放通量和硝态氮关系并不明显,CH4浮箱排放通量和溶解氧、铵态氮相关性也不显著。(3)上海市河流沉积物向上覆水体释放N2O和CH4。2013~2014年,上海市八条河流水-沉界面N2O年均通量范围为533.32±719.91~1512.17±1444.72 nmol/m2/h, CH4年均通量范围为22.82±13.33-334.77土134.233μmol/m2/h。N2O通量在水体硝态氮和沉积物有机碳高的河流样点PT, JS, SJ和FX(895.61~1512.17nmol/m2/h)明显高于相对低碳氮的河流样点CM, QP, JD和PD (537.96~690.06 nmol/m2/h)。 CH4水-沉界面通量在水体和沉积物铵态氮高的样点PT (334.77μmol/m2/h)明显高于铵态氮浓度适中的样点JS, SJ, JD,PD和QP (123.39-170.66μmol/m2/h),以及浓度较低的样点CM和FX (22.82和61.87μmol/m2/h)。(4)控制河流沉积物N2O排放空间差异的主要因素是有机碳,而不是硝态氮。这应是由于反硝化作用是河流沉积物产生N2O的主要途径,而水溶性有机碳是反硝化活动的基质。在高氮负荷的河流中,硝态氮的影响被削弱,使得水溶性有机碳的可获得性成为反硝化活动的限制性因素。表现为水溶性有机碳浓度提高的同时,沉积物对硝态氮吸收的增强,从而促进反硝化产生N2O。铵态氮和CH4水沉界面通量空间差异相关性较高。这应是由于水沉界面铵态氮和CH4的释放都偏好于缺氧环境。氮负荷高的河流中矿化作用较强,导致铵态氮在表层累积,并向深层扩散。强烈的矿化作用伴随着氧气的大量消耗,形成缺氧环境,增强铵态氮向水体的扩散的同时有利于微生物产生和排放CH4。(5)碳氮水平高的河流反硝化菌和硝化菌多样性和丰富度高于碳氮水平低的河流;产甲烷菌和噬甲烷菌的丰富度则是在污染水平低的河流较高;产甲烷菌多样性在污染水平高的河流较高,噬甲烷菌多样性在污染水平低的河流较高。污染水平较高的河流中,检出的反硝化菌,硝化菌和产甲烷菌已知属的数量较多,检出的噬甲烷菌已知属的数量较少;并且反硝化菌和产甲烷菌的优势属反硝化聚磷菌属(Dechloromonas)和产甲烷螺菌属(Methanospirillum)在表层富集程度极高,噬甲烷菌的优势属甲基胞囊菌属(Methylocystis)在底层富集程度较高。硝化菌在不同污染水平的河流中优势属不同,都在污染水平低的河流沉积物表层富集明显。(6)高碳氮水平的河流中,N2O和CH4在沉积物中的累积和高释放通量与反硝化菌、硝化菌和产甲烷菌的生长和富集,尤其是优势属的富集有关。表现为碳氮水平高的河流中,沉积物反硝化菌、硝化菌和产甲烷菌群落丰富度、多样性和N2O、CH4水沉界面通量的一致性。铵态氮的高负荷导致的硝化菌优势属富集,以及富碳氮缺氧导致的反硝化菌、产甲烷菌优势属富集有助于沉积物向上覆水释放更多的N2O 和 CH4。
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