荧光碳点的制备、表征及分析应用

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碳量子点(CDs)通常是一种准零维碳纳米粒子,具有分散的准球形形貌,粒径小于10 nm。由于其毒性低、荧光强度高、激发波长广、发射波长窄、耐光漂白等独特的物理化学性质,受到了越来越多研究者的关注。CDs这些独特的性质,使其在生物成像、光催化、离子检测、小分子检测、药物传输等方面有着潜在的应用。经过科研工作者们多年的努力,CDs在生物成像方面取得了巨大的进步。此外,CDs在小分子检测方面也有着广泛的应用。本论文选取廉价易得的碳源,用简便的方法合成荧光性能较好的CDs,并通过TEM、XPS、荧光光谱、紫外-可见光谱等技术,对CDs的结构和荧光性质进行表征,考察了其潜在的应用性能。主要研究内容包括两个部分:(1)一步水热法合成氮掺杂碳量子点(N-CDs),并首次实现了对芹菜素(Api)的检测。以瓜子仁为原料,超纯水为溶剂,一步水热法制备发蓝色荧光的N-CDs,其荧光性能优越,表现出明显的激发波长依赖性。N-CDs不论在紫外灯照射下还是在高离子强度环境中均可稳定存在。N-CDs对Api表现出高选择性识别作用,由此构建了具有高选择性、高灵敏性的荧光传感器,ln(F0/F)与Api的浓度在1.0×10-7 M到6.0×10-55 M范围内呈良好的线性关系,检出限为80 nM。回收率范围从90.67%到109.02%,说明该方法的灵敏度及准确度较高。该方法已成功应用于芹菜中Api的测定,并取得了满意的效果。我们还对猝灭机理进行了详细研究,结果显示Api对N-CDs的荧光猝灭属于动态猝灭过程。此外,进一步的研究显示:Hela细胞在高浓度N-CDs溶液(500 mg/mL)中,细胞存活率仍高于87%,说明N-CDs具有低的细胞毒性。从激光共聚焦显微镜图像可以看出:合成的N-CDs很容易进入细胞,但较少进入细胞核。所有研究结果表明合成的N-CDs具有优异的光学性能、低毒性和良好的生物相容性,在Api检测及细胞成像方面显示了潜在的应用。(2)本章中,我们分别以柠檬酸(CDs-1)、蔗糖(CDs-2)和果糖(CDs-3)作碳源,超纯水作溶剂,首次采用一步光照法合成了一系列发蓝色荧光的碳量子点(CDs)。采用TEM、XPS、UV-vis及荧光光谱法对一系列CDs进行了表征和分析。结果显示:当以这三种有机物作为分子前驱体时,得到的CDs均呈准球形形貌,粒径分布均匀,但由于CDs-2和CDs-3可能生成了较大的碳核导致其粒径大于CDs-1。CDs-1、CDs-2和CDs-3的量子产率分别为15.36%、2.47%和为3.28%,均表现出明显的激发波长依赖特性。探究了pH、离子强度、紫外灯照射和储存时间对这三种CDs荧光强度的影响,结果显示这三种CDs都具有良好的稳定性。在Hela细胞和脂肪干细胞(ADSC)成像应用中表现出很好的荧光成像能力。本章所提出的光照制备法,其过程简单、原料低廉,是一种对环境友好的制备方法,为CDs的绿色合成提供了一种新的思路和理论指导。
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