拓扑材料MnBi2Te4和CsV3Sb5的高压调控

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拓扑材料因具有对称性保护的拓扑电子态,对杂质、缺陷等微扰不敏感,因此在信息存储、传输等领域具有潜在的应用价值,近年来备受关注。在拓扑材料中,若同时存在磁有序、超导、电荷密度波等电子态,往往可以和拓扑态互相影响并形成独特的性质。高压可以有效缩短原子间距,从而精细调控拓扑材料中的各种电子有序态,不仅可以揭示其微观机理而且可以探索新物态等。本论文针对这两类重要的拓扑材料体系,即反铁磁拓扑绝缘体MnBi2Te4和笼目金属CsV3Sb5及其相应的掺杂体系MnBi2-xSbxTe4(x=0.63、1和2)和CsV3-xTixSb5(x=0.04和0.15)以及可能的拓扑材料Ca Mn2Bi2采用高压、低温、等综合极端条件下的物性测量手段,详细研究了它们在静水压下的物性演化,揭示了其中磁有序、电荷序和超导的演变规律,取得了如下的创新性研究成果:一、MnBi2Te4是首个本征反铁磁拓扑绝缘体。我们首先对MnBi2Te4的单晶进行了仔细的高压研究,通过高压下的电阻率、交流磁化率、X射线衍射(XRD)等实验建立其温度-压力相图。实验结果表明,其反铁磁转变温度首先随压力增加而升高,在2 GPa以上被逐渐抑制,7 GPa左右完全消失;其电阻率随压力升高而反常增大,在P>7 GPa时由金属行为变为类似半导体的行为。高压XRD显示样品在12.8 GPa以内未发生晶体结构转变。基于第一性原理计算的结果,我们从磁性相互作用的竞争及局域-巡游电子渡越等方面解释了实验现象。在此基础上,我们接着对Sb掺杂的MnBi2Te4体系,即MnBi2-xSbxTe4(x=0.63、1和2)开展了系统的高压调控研究,建立了不同掺杂浓度的温度-压力相图。对于x=0.63样品,其磁有序温度TN附近的电阻率异常行为在压力下发生显著变化,根据磁电阻和霍尔效应数据的详细分析,我们推测电阻在TN附近异常行为的改变可能来源于压力诱导的磁有序的变化;对于x=1的样品,磁有序很快被抑制;而x=2样品的TN随压力增加升高。这表明该体系中化学压力与物理压力对磁性的影响并不相同。二、CsV3Sb5是具有笼目(kagome)结构的Z2拓扑金属。我们通过对CsV3Sb5的单晶开展详细的高压测量,建立了电荷密度波与超导演化的完整相图,揭示了二者的竞争关系,并发现了双穹顶超导相图。根据电荷密度波相变在压力下的变化,指出双穹顶超导相与电荷密度波的密切关联,揭示了其丰富物理特性中的强关联本质。此外,我们发现CsV3Sb5的超导转变温度在2 GPa左右被提升到8 K,为常压下的三倍,这表明钒基笼目超导体的超导转变温度可以进一步提升。为了揭示化学掺杂和压力对电荷密度波和双穹顶超导相的影响,我们进一步对Ti掺杂的CsV3-xTixSb5(x=0.04和0.15)单晶开展了详细的高压研究,并与母体CsV3Sb5的高压结果进行了比较。常压下,x=0.04样品的电荷密度波仍然存在但被部分抑制,而x=0.15样品的电荷密度波已经被完全抑制。高压结果发现化学掺杂在抑制电荷密度波的同时也逐渐抑制了低压穹顶,进一步证明了CsV3Sb5中双穹顶的特征与电荷密度波密切关联。虽然x=0.15样品没有长程电荷密度波,但仍观察到超导穹顶和类似量子临界点的行为,这可能是因为存在短程电荷密度波与超导竞争。三、此外,我们还对Ca Mn2Bi2单晶进行了高压电阻率测试,结合合作者的高压结构研究,我们发现Ca Mn2Bi2在Pc≈2.35 GPa发生皱褶的Mn-Mn蜂窝层状二维结构到准一维Mn-Mn链状结构相变的同时,发生了半导体到金属的相变。此外,高压电阻率显示低压相中压力增强反铁磁有序,使其相变温度升高;而高压相存在两个压力效应相反的相变,其中一个被认为可能是反铁磁有序相变,另一个可能是电荷密度波相变。
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