随着化石燃料的减少,全球掀起了对可再生能源和能源转换技术的研究热潮。在燃料电池和锌空气电池领域中,正极催化剂材料的催化活性、寿命以及成本成为了限制储能装置发展的瓶颈。通常电池正极采用的主要是贵金属铂基催化剂,但高昂的价格、易中毒、循环稳定性差限制了其大面积商业应用。因此,研究开发成本低、催化活性和稳定性较高的催化剂以取代贵金属催化剂具有重大意义。本论文以富含缺陷和含氧官能团且易于锚定和负载金属纳米颗粒的石墨烯为基体,并在高温氨气环境中进行氮掺杂,制备了具有优异氧还原催化活性的材料。主要研究成果如下:首先,本论文采用同步热解法,围绕不同金属盐类化合物和金属有机化合物展开金属源选择研究,制备了系列氮掺杂石墨烯负载金属纳米颗粒催化剂样品,讨论了不同过渡金属Fe、Co、Ni化合物对材料形貌和结构的影响。较于金属氯化物,二茂铁（Fc）和二茂钴作为前驱体易于得到分散更均匀、尺度更小的纳米颗粒,所制备材料活性位点密度更高,在高温氨气氛围中热分解后吡啶氮含量达到38%。材料中金属元素以氧化物、碳化物等多种形式存在,其中Fc的半波电位为0.778 V,转移电子数为3.45,催化性能优于以金属氯化物为前驱体的样品。然后,以二乙酰基二茂铁为前驱体金属源,氧化石墨烯为基体,在氨气和氩气氛围中进行了同步热解实验,制备了一系列铁基@氮掺杂石墨烯材料（FexN@NG）,并讨论了热分解温度和前驱体使用比例对催化剂氮掺杂、孔结构的调控作用。研究结果表明,热解温度为700℃,过渡金属和氧化石墨烯质量比例为1:5时,样品Ac Fc@GO5的吡啶氮和Fe-N含量相对较高,其中具有核壳结构的金属纳米颗粒负载于还原氧化石墨烯上表现出较高的单位催化活性,在分级孔结构共同作用下具备最优的氧还原催化性能。最后,采用等离子体技术对得到的最优温度和比例样品进行处理,探索了氧气氛围中处理时间和处理功率对于材料结构和催化性能的影响。研究结果表明,处理时间为10 s,处理功率为100 W时,能够得到最优的催化性能,半波电位为0.842 V,P100W-O2的Tafel斜率为87.68 m V/dec,略低于20%Pt/C的86.72 m V/dec。另外对处理气氛展开了拓展研究,采用Ar和NH3进行处理,处理时间为30 s时,材料氧缺陷或Fe-N含量较高,具有比原样更高的半波电位和电流密度。