有机自旋电子学是将自旋电子学与有机半导体相结合的新兴学科。由于弱的自旋-轨道耦合和超精细相互作用,有机半导体被广泛地应用于构造新型多功能自旋电子学器件。高自旋注入效率和大磁电阻效应是有机自旋电子学一直追求的目标。与传统的铁磁性金属相比,铁磁性材料Fe4N和La2/3Sr1/3Mn O3（LSMO）具有高的自旋极化率和居里温度,在自旋电子学器件中具有重要的应用价值。本论文利用密度泛函理论和非平衡格林函数的方法,研究了有机分子/高自旋极化铁磁界面的电子结构及自旋相关输运特性。C60分子吸附导致Fe4N（001）表面局部位置发生自旋极化反转,并且反转的位置和幅度依赖于C60/Fe4N（001）界面的微观构型。在最稳定的模型中,与C原子成键的Fe原子的d轨道在费米能级附近出现明显的重新分布,导致磁矩反转。此外,C60分子吸附对整个Fe4N基底磁各向异性能（MAE）的影响较小,但是却可以改变界面Fe原子MAE的符号,这归因于C和Fe原子之间的强p-d杂化。与纯净Fe4N（111）表面相比,SiC/Fe4N（111）界面的垂直磁各向异性能（PMA）降低,其中C-FeA模型的PMA降低了28.5%。这种变化主要由Fe4N的表面和次表面Fe原子层决定。层间距可以有效地调控界面MAE和Dzyaloshinskii-Moriya相互作用,其中界面FeB原子的MAE对层间距敏感。在平衡态下,LSMO/四噻吩（T4）/LSMO有机磁性隧道结（OMTJ）的隧穿磁电阻（TMR）为8.9×109,而Co/T4/LSMO OMTJ的TMR仅为-0.75,表明空间自旋极化较大的自旋界面有助于实现大的TMR。两个OMTJs中均出现完全自旋极化的电流。特别的是,在Co/T4/LSMO OMTJ中,主导电子输运的自旋通道由两个电极的相对磁化取向决定。在LSMO/T4/LSMO OMTJ的平行和反平行磁化状态中分别出现了完全自旋极化的光电流和自旋电池效应。由于Fe4N和LSMO具有相反的自旋极化率,在平衡态下LSMO/C60/Fe4N OMTJ表现为负的TMR,通过施加偏压可以将TMR转变为正值。电极的相对磁化取向和偏压可以有效地调控Fe4N/C60/Fe4N OMTJ的自旋注入。通过适当地调节光子能量和偏振角,可以得到完全自旋极化的光电流和自旋电池效应。在LSMO/C60/Fe4N OMTJ中,可以通过改变相对磁化取向来切换自旋电池的极性。