论文部分内容阅读
近些年来,国内外学者通过多种方法对多孔Ti/TiO2光阳极进行了改性,并将电催化技术与其他技术相结合开展了对水体中有机物污染物光电降解。尽管Ti/TiO2光电极在催化降解部分医疗废水方面取得很大的成效,但由于该光电电极只能被波长小于387nm的紫外光所激发,对自然光的利用率相对较低。本文主要利用CdS,碳纳米管(CNT)和C3N4对二氧化钛光阳极进行优化改性研究,采用多种表征方法对其光电催化性能进行测定。本文以制药废水中典型污染物-四环素为目标污染物,探究改性后的光电极对四环素有机污染物降解特性研究。首先,在电极制备上,多孔Ti/TiO2/CdS-CNT/C3N4光电极通过阳极氧化法,化学电沉积法和浸渍提拉法被成功地制备出来。其次,电极的表征上,该光电极的形貌、晶体结构和元素是分别通过扫描电子显微镜(SEM),x射线衍射(XRD),能量色散谱(EDS)和x射线光电子能谱(XPS)检测表征的。而循环伏安曲线(CV)、电化学阻抗谱(EIS)、线性扫描曲线(LSV)、莫特-肖特基图(MS)和计时电流曲线分别应用于研究氧化还原质量、阻抗、载流子浓度和光电流的稳定性。另外,用加速寿命试验来测量电极使用寿命。光电极的光电催化(PEC)性能通过亚甲蓝的降解实验进行评估。相比于Ti/TiO2和Ti/TiO2/CdS-CNT电极,Ti/TiO2/CdS-CNT/C3N4电极具有表面粒径较小、更均匀的晶体结构、较低电阻、较大的光电流密度、析氧过电位、光生载流子浓度和较高的PEC活性等优势。此外,研究发现一定量的光生空穴和羟基自由基(·OH)的生成可以促进有机污染物的PEC降解。尤其是是最外活性层C3N4的生成使得电极在降解过程中·OH产量增加从而提升了降解效率。最后在实际应用上,通过采用TiO2/CdS-CNT/C3N4电极开展了对制药废水中四环素有机物的光电降解的研究。分别研究了电流密度、溶液pH值、光照强度、待降解物初始浓度、电解质浓度等条件对四环素降解的影响。结果表明:当四环素初始浓度为100mg/L,电流密度为10 mA/cm2,光照强度为105 W/cm2,溶液pH值为11,电解质Na2SO4浓度为0.06 mol/L时,光电催化降解四环素效果最好。同时,采用光谱扫描法定性分析了1h内四环素降解情况,并对四环素溶液的COD去除率进行研究。结果都表明,在最优反应条件下,采用最优化的电极Ti/TiO2/CdS-CNT/C3N4对四环素进行降解的去除率可以达到90%以上。