基于多孔硅光子晶体生物传感器的信号增强技术研究

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多孔硅一维光子晶体生物传感器兼具多孔硅和光子带隙结构传感器的优异性能,逐渐成为应用前景广阔的光学传感器。相对于平面器件,多孔结构较大的比表面积是多孔硅的优越特性,这使得驻扎在多孔硅孔洞内的生物活性探针和被测分子的结合率,以及单位面积的信号容量大大增加。多孔硅良好的生物特性和易制备成各类光子器件的特性与表面等离子体共振(SPR)技术相结合,能够进一步提升拉曼和荧光检测信号的强度或提高生物传感器的检测灵敏度。表面光栅与各类多孔硅光子器件相结合的复合结构,实现了高灵敏的拉曼和荧光检测,成为制备高灵敏生物传感器的重要基底。实验成功制备了不同参数的多孔硅微腔(MC)器件和分布式布拉格反射镜(DBR)器件,并在多孔硅器件上沉积了金纳米颗粒(Au NPs)用于罗丹明6G(R6G)的荧光增强检测。实验发现MC和DBR器件结合Au NPs对浸入其中的R6G的荧光都有增强效果,而不同共振腔波长的MC基底对荧光的增强效果不同,当共振腔波长与Au NPs的最大吸收峰波长(523 nm)相同时,能够获得最强的荧光增强,其荧光强度是DBR上荧光强度的2.5倍。电化学腐蚀制备了共振腔波长为635nm的多孔硅微腔。多孔硅微腔基底通过吸附Au NPs,制备成Au NPs/多孔硅MC荧光增强基底。巯基修饰的DNA作为目标DNA与荧光增强基底上的Au NPs相连,罗丹明红(RRA)标记的互补DNA探针与目标DNA特异性杂交。通过定量检测,发现金纳米颗粒/多孔硅MC基底能够实现荧光的增强,且DNA的检测浓度最低可以达到10 pM。本文提出了一种制备金属纳米颗粒/多孔硅表面光栅器件系统的新技术。研究了硅基矩形槽光栅电化学腐蚀成多孔硅后,多孔硅表面光栅对多孔硅的荧光发光性能以及对探针分子的荧光增强现象。多孔硅表面光栅通过沉积金属纳米颗粒(Au NPs、Ag NPs)制备的新型荧光增强基底,进一步实现了探针分子的荧光信号增强。与Ag NPs/多孔硅基底不同,金属纳米颗粒/多孔硅表面光栅基底上周期性分布的金属纳米颗粒具有金属光栅特性能够产生较强的荧光增强,与多孔硅表面光栅产生的荧光增强的结合实现了对探针分子荧光强度的3倍增强。为了获得高灵敏的表面增强拉曼散射(SERS)响应,本文研究了不同槽深的单晶硅光栅的拉曼增强,同时研究了多孔硅光栅的拉曼增强。实验制备了多孔硅表面光栅,并将Ag NPs沉积在多孔硅表面光栅上,使被检测物的拉曼信号增强。结果表明,硅光栅的拉曼增强性能随着槽深(20 nm-500 nm)的增加而提高,多孔硅表面光栅进一步提高了拉曼增强性能。Ag NPs/多孔硅表面光栅基底上罗丹明的SERS响应比Ag NPs/多孔硅基底上罗丹明SERS响应显著增强。Ag NPs/多孔硅表面光栅SERS基底系统中多种拉曼增强的耦合实现了高灵敏SERS响应,最大增强因子达到1014数量级。在表面光栅结构中引入纵向多孔硅光子晶体结构,成功制备出了多孔硅复合结构光栅,并且在多孔硅复合结构光栅基底上,利用氧化还原法制备Ag NPs用以检测短序列DNA。光栅与多孔硅光子晶体构成的多孔硅复合光子晶体能够提高多孔硅的荧光和拉曼检测信号。并且微腔结构的多孔硅复合光栅在荧光发光性能和拉曼性能上更有优势,尤其是拉曼强度可以获得8倍的增益。相同条件下制备的有光栅和无光栅结构的金属纳米颗粒/多孔硅DBR基底,对RRA-DNA的荧光发光性能产生了较大影响。光栅结构拥有调节金属纳米颗粒分布的作用,使得光栅基底上发生了荧光增强,而无光栅基底则产生较强的猝灭。结果表明光栅的多耦合系统有利于制备基于金属增强荧光技术的传感器,用于实现高灵敏的生物检测。
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