碳酸二甲酯（DMC）是一种环境友好的绿色化学品，甲醇氧化羰基化法—洁净合成工艺的研究开发，已引起国内外学者的广泛重视。本文研究了甲醇液相氧化羰基化合成碳酸二甲酯的方法，采用固相离子交换法制备催化剂，具有重要的理论意义和实用价值。 本文采用固相离子交换法制备了以三种分子筛（HZSM-5，Hβ，DASY）为载体的CuCl催化剂，详细考察了间歇反应装置和连续反应装置上催化剂的性能，对两种反应装置进行了对比。应用SEM，BET，IR，XRD和XPS等分析手段对催化剂进行了表征。得出以下结论： （1）间歇反应过程中，制备温度在250℃～350℃时，HZSM-5为载体的催化剂活性好于DASY为载体的催化剂；制备温度在450℃～650℃时，结论正好相反。350℃制备4h的HZSM-5-CuCl（SiO₂／Al₂O₃=55.6）催化剂，DMC的时空产率和甲醇的转化率值较大，分别为0.56g·g^-1·h^-1和11.0％。DASY-CuCl催化剂在450℃制备4h时，STY、S_m和C_m分别为0.52g·g^-1·h^-1、97.67％和9.91％。 （2）连续反应过程中，Hβ为载体的催化剂在DMC的时空产率上要好于HZSM-5为载体的催化剂。而对选择性而言，以HZSM-5为载体要好于以Hβ为载体的催化剂。350℃制备4h的HZSM-5-CuCl（SiO₂／Al₂O₃=25）催化剂，太原理工大学硕士学位论文DMc的时空产率和选择性值分别为0.519·g一’·h一’和92.39%。5500C制备4h的Hp一Cucl（5102/A12o3=50一90）催化剂，DMc的时空产率和选择性分别为0 .5 5 99一’·h一‘和80.39%。 （3）间歇反应的最佳反应条件为:温度140℃，时间Zh，压力3.oMPa，CO/O:为2。连续反应的最佳反应条件为:温度1200C，时I句3h，压力4.SMPa，CO/O:为2。 （4）3500C制备4h的HzSM一5(5102/A12O3=38升CuCI催化剂在间歇反应过程中，DMC的时空产率STY、质量百分含量WDMC、选择性Sm和甲醇的转化率Cm要好于连续反应过程，对应值为0.449·g一’·h一’、1 1 .09%、90.85%和8.95%。且甲缩醛的质量百分含量WDMM为0.63%，远小于连续过程的WDMM。 （5）催化剂随分子筛种类的不同，活性顺序为:Hp>HZSM一5>DASY。同种分子筛的催化剂的活性随5102/A1203比增加而减小。 （6）反应前的催化剂含有少量CuCI晶相。而反应后催化剂的xRD谱线显示，cuCI晶相儿乎不存在，出现了新的cuc12·3cu（oH）:晶相。且IR谱图显示反应后催化剂含有新的经基特征峰。 （7）随着制备温度的升高和制备时间的增加，CuCI晶体特征衍射峰逐渐减弱，温度为650℃时几乎观测不到CuCI晶相。Hp分子筛在高温和长时间的制备下，内部孔结构完全塌陷，成为无定型的si和AI。 （8）6500C制备loh的Hp一CuCI（5102/A12O3=80一90）催化剂分子筛骨架内含有CuCI晶体，且Cu和Cl均匀分布在载体中。使用后催化剂团聚，导致Cu和Cl分布极不均匀。 太原理工大学硕士学位论文 （9）催化剂反应后发生了团聚，比表面积减小，且微孔数目减少，中孔数目增加。比表面积随催化剂制备温度和制备时间的增加而减小。 (l③催化剂表面的Cu物种包括CuCI、CuO、CuCI:和cu（0H）:物种，反应前后催化剂均有cu’和cu”存在，新鲜催化剂的cul的峰值比较强，失活后催化剂表面上cuo、euel:和eu（oH）:物种增多。 （ll）综合SEM、xPS、XRD和 IR，反应后的催化剂发生团聚，有新晶相（CuCI:·3Cu（OH）2）生成。