甘油氢解制1,2-丙二醇负载型骨架铜催化剂的制备与改性研究

来源 :北京石油化工学院 | 被引量 : 0次 | 上传用户:mylook1028
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
动植物废弃油酯经酯交换反应可转化为生物柴油。近些年来,生物柴油作为一种可再生能源,其产业发展十分迅速。由于生物柴油在生产过程中副产大量甘油,需要将其转化为高附加值的精细化学品(如1,2-丙二醇),以提高生物质资源的综合利用效率。因此,论文主要围绕甘油氢解制1,2-丙二醇展开研究,着重对以骨架铜(Raney Cu)作为活性组分的催化剂的制备及改性进行探索,采用SEM、XRD、H2-TPR手段对所制备的催化剂进行表征,以间歇釜和固定床反应器对催化剂催化甘油氢解活性及1,2-丙二醇选择性进行评价,并对负载型Raney Cu/Al2O3催化剂的活性稳定性、失活成因以及催化剂的再生进行研究,所取得的成果对于指导甘油氢解制1,2-丙二醇催化剂的开发具有一定指导意义。论文首先在间歇釜中对Raney Cu催化剂催化甘油氢解制1,2-丙二醇的性能进行研究。研究表明溶剂极性对催化剂活性及1,2-丙二醇选择性影响显著;溶剂极性小能有效抑制反应过程中骨架铜的聚集,使催化剂甘油氢解活性相对较高;但不利于1,2-丙二醇从催化剂表面快速分离。并对反应条件进行优化,在4.0MPa、215oC、30%甘油乙醇为原料的条件下Raney Cu(添加1 wt%CaO)催化甘油的转化率为79.1%、1,2-丙二醇选择性为89.3%。针对Raney Cu机械强度差易粉化的缺点,以拟薄水铝石和铜铝合金粉为原料制备了负载型Raney Cu/Al2O3。在连续固定床反应器中对工艺条件进行了优化。在215oC、3MPa、LHSV=1h-1、H2/Gly=500和20wt%甘油乙醇溶液的反应条件下,甘油转化率达到99.0%,1,2-丙二醇选择性为73.6%。并对Raney Cu/Al2O3进行改性研究,提高催化剂在温和条件下的催化活性。分别采用湿混法和碱液浸渍法对Raney Cu/Al2O3催化剂进行ZnO和Cr2O3改性。最后,对负载型Raney Cu/Al2O3催化剂的失活成因及再生条件进行初步研究。研究发现载体表面骨架铜逐渐向晶态铜转型,从而导致催化剂的活性降低。在空气中,使用高温焙烧的方式对失活催化剂进行了再生研究,考察了再生温度和时间对催化剂甘油氢解活性的影响,结果表明:650oC焙烧4h的再生效果较好。再生催化剂在200oC、3MPa氢分压、LHSV=1.0h-1、H2/Gly=500、20wt%甘油乙醇溶液条件下,甘油转化率和1,2-PDO选择性分别恢复至98.9%和89.3%。但再生催化剂均不稳定,认为Raney Cu/Al2O3催化剂在空气气氛中再生时其载体表面的骨架铜均被空气氧化为CuO,原来的骨架铜结构消失,导致催化剂的稳定性变差。
其他文献
<正>近些年来,国家非常重视对抗日战争的研究,加大了对抗战研究的支持力度。在此背景下,档案馆系统、图书馆系统、出版系统与学界通力合作,搜集、整理、公开、出版了一大批珍
随着机器视觉的高速发展,指针式刻度仪表读数识别的智能化已经成为重要的研究课题,并将其广泛应用在工业及军事领域。传统的仪表盘数据采集主要靠人工手抄的方式,这种方法的效率低,而且错误率比较高。所以对指针式刻度仪表盘进行智能化的识别读数具有重要意义。本论文对人脸检测与人脸对齐算法中的多任务级联卷积网络(Multi-task Cascaded Convolutional Networks,MTCNN)和人
《尚书》作为中国最早的文献,主要是王朝各种文告以及君臣讨论朝政大事的记录。其在总结历史经验的同时,宣扬了王道之义。作为早期史官编纂的文集,《尚书》在记言的同时亦记
目的利用大鼠哮喘模型揭示降钙素基因相关肽(CGRP)及其受体拮抗剂CGRP(8-37)在哮喘发病机制中的作用。方法雄性SD大鼠给予腹腔注射致敏原后连续激发7天,其中干预组于激发前30
栅栏形符号("■")在巴蜀文化中的使用时间是在战国中期延至秦代,集中于战国晚期这一时段内;栅栏形符号主要发现于巴人的墓葬中,可能主要是巴人所使用的一种符号;"■"形成常见
研究目的:探讨农村中小学生亲子互动、应对方式与希望之间的相关关系,并进一步探索希望在亲子互动对应对方式影响中的中介作用。希望通过本研究使广大家长认识到亲子互动对青
伴随着经济发展的国际化、全球化的趋势,以及金融业自由化程度的提高,金融同业及市场之间的竞争也日趋激烈,传统商业银行的收入及利润构成较之以往也在朝着多元化的方向发展
语言素养是学生核心素养框架的重要组成部分。语文学科是包含着语言文字、语言文章、语言文学、语言文化等内容的循环递升的母语课程体系。我国学界对"语文素养"的内涵争论不
随着GIS在我国电网的广泛应用,GIS系统相对于传统户外AIS系统的优越性能得到实际的检验,但是近些年GIS在电力系统的使用过程中仍然曝露出一些问题,文章主要分析GIS与传统AIS
目的观察多瑞吉(芬太尼透皮贴剂)在晚期癌痛患者的临床疗效,不良反应及生活质量。方法选择中重度癌痛的晚期癌症患者67例,每24h评定疗效1次,至少观察15d,观察治疗前后疼痛的程