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N2O是一种温室气体,温室效应潜值(GWP)为310,存留时间约120年,对大气臭氧层还有破坏作用。随着已二酸、硝酸合成等化学工业的发展,人为排放的N2O浓度呈上升趋势,因此开发N2O的消除技术是一项十分紧迫和有意义的工作。
催化分解法是消除N2O的一种经济适用的方法,即在催化剂的作用下将N2O分解为对环境无害的氧气和氮气,已报道的催化剂有负载型贵金属、离子交换分子筛、过渡金属氧化物等。在过渡金属氧化物中,NiO、Co3O4的催化活性较高,但比表面积较低、催化活性稳定性有待进一步提高。利用水滑石合成法可以制备出比表面积较高的复合金属氧化物,有望提高催化剂的催化性能。
为了减弱催化剂表面活性位对氧原子的吸附强度,加快表面活性氧原子的脱附和N2O分解,提高催化剂活性,本论文制备了K改性NiAl、NiCoAl衍生复合氧化物系列催化剂,用于N2O分解反应,对影响催化剂活性的制备参数(类水滑石组成,基体的预处理方式,助剂类型、前驱物及负载量,焙烧温度等)进行了优化,用AES、FTIR、BET、XRD、H2-TPR、XPS等技术对催化剂进行了结构表征,获得了如下结果:
(1)在NiAl、NiCoAl复合氧化物表面加入适量的碱金属助剂,减弱了表面Ni-O、Co-O化学键强度,促进了催化剂表面Ni2+、Co3+的还原,提高了催化剂活性。
(2)K2CO3溶液浸渍焙烧态NiAl类水滑石(NiAl复合氧化物)制备的催化剂活性高于K2CO3溶液浸渍新鲜类水滑石制备的催化剂。
(3)K/NiAl催化剂的最佳制备参数为:400℃预焙烧NiAl类水滑石(Ni/Al=2.7,原子比),制得NiAl复合氧化物,等体积浸渍K2CO3溶液,K的负载量为K/Ni=0.1,400℃再焙烧。
(4)K/NiCoAl催化剂的制备参数为:400℃预焙烧NiCoAl类水滑石,制得NiCoAl复合氧化物,等体积浸渍K2CO3溶液,K的负载量为K/(Ni+Co)=0.05,400℃再焙烧。