近年来,多功能凝胶软材料的粘附性一直是国际前沿研究热点。现代功能性粘附剂要求具有优异的长期粘附性、高强度和耐各种恶劣环境的特性,而这些特性就导致了粘合剂的结构越来越复杂、合成难度增加。本文成功开发了系列低分子量超分子低共熔凝胶粘附剂和聚合物低共熔凝胶粘附剂,并分别并对其组装机理、粘附性能以及环境适应性进行了研究。论文研究工作主要分为以下三个方面:首先,使用市售的烷基三甲基溴化铵（CnTAB,n=6、8、10、12、14、16和18,其中n代表烷基链长度）在各种低共熔溶剂（DESs）溶剂中制备了系列低分子量超分子低共熔凝胶。构效关系研究表明,烷基链长度和DES种类对CnTAB的凝胶性能具有显著影响。分子动力学模拟结果表明,C12TAB在水溶液中形成球形胶束,而在相同浓度的氯化胆碱-尿素（Ch Cl-Urea）DES中形成连续互穿的3D网络结构,从而形成具有优异注射性和较高存储模量（G’＞10~7 Pa）的低分子量超分子低共熔凝胶。其次,通过对C12TAB/Ch Cl-Urea低共熔凝胶进行粘附性能测试,结果证明其具有较强的粘附性能,在空气中可快速（～2 min）、牢固地粘接各种材质,如亲水玻璃/金属表面、疏水PVDF/PTFE表面,多孔木头表面等。不仅如此,C12TAB/Ch Cl-Urea低共熔凝胶可在水下、多种有机溶剂中（如丙酮、乙腈、环己烷和正己烷）和超低温环境中（–40、–80和–196°C）进行强力的原位粘附。构效关系研究和分子动力学模拟计算结果表明CnTAB网络、低共熔溶剂和基底之间的协同相互作用使CnTAB低共熔凝胶能够快速和牢固地粘附到各种材质上。这种基于小分子自组装策略构筑而成的超分子低共熔凝胶粘附剂为设计合成新型低分子量超分子粘附剂提供了新的思路。最后,基于DESs体系,我们进一步研发出了系列具有优异自粘附性能的聚合物低共熔凝胶粘附剂。实验结果表明,聚N-[(3-（二甲氨基）丙基]甲基丙烯酰胺（PDMAPAM）在疏水性DES癸酸-薄荷醇（DA-menthol）中可形成具有强韧机械性能的聚合物低共熔凝胶,其拉伸断裂强度可达3.5 MPa。鉴于其超强的内聚能及多重表界面相互作用,PDMAPAM/DA-menthol低共熔凝胶表现出优异的界面自粘附性和长期的水下粘附稳定性,其对玻璃的自粘附强度高达600.0 k Pa,可轻松承受约70 kg的负载,在工程和材料领域具有广泛的应用前景。