以HMS为载体的固载型传感器的制备及对水中汞离子的检测

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 3次 | 上传用户:kissall79
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汞是最具有毒害性的重金属元素之一,因此,对生物体和环境中汞的检测引起了人们极大的关注。光化学传感器作为检测汞离子(Hg2+)的方法之一,能够避免使用价格昂贵,操作复杂的仪器,同时具有选择性好、灵敏度高、并且能够快速便捷进行现场检测等优点。但是有机化合物光化学传感器最大缺点是不能循环使用。为解决此问题,提高光化学传感器的检测性能,本文以纯硅中孔分子筛HMS为载体,选用不同连接体,合成了一系列对Hg2+具有优良检测能力并且能够循环使用的固载型光化学传感器。论文主要内容如下:采用氨丙基三乙氧基硅(APTES)作为连接体,以正向法和反向法合成固载型光化学传感器RhB-APTES-HMS.结果表明,APTES的引入破坏了载体HMS的内部孔道结构,致使固载后的样品RhB-APTES-HMS不具有蠕虫状孔道结构。与反向法相比,以正向法制备的样品RhB-APTES-HMS具有对Hg2+更强的检测能力,同时具有优良的选择性及竞争检测能力。四丙基氢氧化铵能够将检测Hg2+后的样品RhB-APTES-HMS再生,从而实现了样品RhB-APTES-HMS循环使用。采用异氰酸酯基三乙氧基硅烷(Tri)作为连接体,以正向法和反向法合成固载型光化学传感器RhB-Tri-HMS。结果表明,Tri的引入未破坏载体HMS的内部蠕虫状孔道结构,仅对载体HMS的外表面有破坏现象。与正向法相比,以反向法制备的样品RhB-Tri-HMS具有对Hg2+更强的检测能力,并且样品RhB-Tri-HMS司样具有优良的选择性及竞争检测能力。同时,样品RhB-Tri-HMS对低浓度Hg2+的检测具有高灵敏性,其检测下限为0.1ppb,络合常数为1.71×104M-1,大于分子探针RhB-Probe的络合常数(3.22×103M-1),说明固载后的样品RhB-Tri-HMS对于Hg2+的络合能力大于分子探针RhB-Probe对Hg2+的络合能力。四丙基氢氧化铵的加入同样能够实现样品RhB-Tri-HMS的循环使用。采用金纳米颗粒作为连接体,合成固载型光化学传感器Au-HMS-Probe。结果表明,金纳米颗粒作为连接体不仅未破坏载体HMS的内部蠕虫状孔道结构,而且保留了载体HMS的光滑的外表面。样品Au-HMS-Probe对Hg2+具有很好的检测能力,并且具有优良的选择性及竞争检测能力;样品Au-HMS-Probe对低浓度Hg2+的检测下限为7×10-8M,与Hg2+的络合比为1:1,络合常数为3.7×105M-1。四丙基氢氧化铵的OH-的引入使样品Au-HMS-Probe再生,实现了样品Au-HMS-Probe循环使用。与硅烷化试剂作为连接体制备的两种样品相比较,样品Au-HMS-Probe不仅具有更强的检测Hg2+的能力,同时其固载过程简单,固载条件温和,完好的保留了载体Au-HMS的外表面及内部孔道结构,固载后的样品Au-HMS-Probe对于Hg2+的络合能力更强,更好的体现了固载的优势。
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