【摘 要】
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金属有机骨架MOFs及其衍生物比表面积大、孔隙率高、孔道结构可调,可以显著减轻吸波涂层匹配厚度、降低吸收剂填充度,因此在轻质吸波领域具有光明的应用前景。虽然优化MOFs衍生物吸波性能的方法众多,但在轻质吸波材料设计方面依然存在问题。基于此,本论文基于前驱体及金属中心组分种类等展开研究,构筑了一系列MOFs衍生轻质吸波材料,研究了结构设计与轻质化及电磁衰减之间的关联,主要研究内容与结果如下:首先,通
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金属有机骨架MOFs及其衍生物比表面积大、孔隙率高、孔道结构可调,可以显著减轻吸波涂层匹配厚度、降低吸收剂填充度,因此在轻质吸波领域具有光明的应用前景。虽然优化MOFs衍生物吸波性能的方法众多,但在轻质吸波材料设计方面依然存在问题。基于此,本论文基于前驱体及金属中心组分种类等展开研究,构筑了一系列MOFs衍生轻质吸波材料,研究了结构设计与轻质化及电磁衰减之间的关联,主要研究内容与结果如下:首先,通过改变吸收剂填充度调节了MOFs衍生金属氧化物的电磁特性。研究表明,填充度越大,介电损耗能力越强,但不利于阻抗匹配及轻质化。填充度相同时,热处理气氛对MOFs衍生物具有较大影响,空气和惰性气氛下衍生分别得到金属氧化物、磁性金属/多孔碳复合物。由于磁性金属增强了电磁波损耗能力,因此惰性气氛下的MOFs衍生物吸波性能优于空气气氛。填充度是60 wt%时,单一片状Ni Co-MOFs衍生的Ni O/Ni Co2O4复合物在匹配厚度为1.7 mm时可达到-47 d B的微波反射损耗。单一立方体MOFs在惰性气氛下衍生得到的Ni Fe/C复合物在1.65 mm时,最大反射损耗为-41 d B。相比Ni O/Ni Co2O4衍生物,Ni Fe/C复合物在轻质方面有了一定提升(1.65 mm<1.7 mm),但是该MOFs衍生结构损耗机制单一,难以进一步优化其轻质特性。其次,为降低MOFs衍生物的填充度,构筑了core-shell和yolk-shell结构,得到了包覆层厚度可调及衍生多孔碳石墨化程度可调的双重异质结构MOFs衍生物,该衍生物的空心结构进一步提升了其轻质特性,而且,多界面的存在增强了界面极化,有效调节了材料的介电特性。以双重异质结构MOFs为前驱体制备了空心Zn O/NPC@Co/NPC core-shell复合物,调控了壳层厚度,调节了介电及磁损耗能力,实现了最佳的阻抗匹配特性。接着以双重异质core-shell前驱体衍生得到不同石墨化程度的多孔碳基Ni O/Ni/GN@Air@Ni O/Ni/GN yolk-shell结构复合物,除电导损耗增强外,衍生得到的Ni金属也提升了磁损耗能力。另外,yolk-shell空心结构减小了填充度,丰富了损耗机制。Core-shell和yolk-shell结构衍生物的填充度比上一章节的单一结构MOFs衍生物进一步降低:50 wt%<60 wt%,优化了其轻质特性。另外,在填充度相同时,yolk-shell比core-shell结构衍生物具有更薄的匹配厚度(1.7mm<1.9 mm)。虽然构建的双重异质结构有效降低了填充度,但相比其他高导电材料还有优化的空间。最后,构建了多重异质结构,通过控制金属组分比例及热处理温度调节了MOFs衍生物的电磁特性。采用多重异质堆叠CoxNiy-MOFs片状前驱体制备了CoxNiy@C堆叠纳米片,可调的合金金属比例极大调控了复合物的磁性及介电性能。多重异质界面引起的界面极化,电子传输引起的电导损耗以及CoxNiy合金引起的磁损耗均增强了微波吸收性能,相比双重异质结构MOFs衍生物体现出更优的轻质特性(填充度20 wt%)。以多重异质三维多孔碳网络为基底生长的MOFs前驱体衍生得到了Zn O@NPC/3DPCN复合物,三维多孔碳网络为电子传输提供了通道,增强了电导损耗,多界面增大了界面极化,实现了良好的阻抗匹配特性。该多重异质网络结构的构建使得填充度降低至10 wt%,具有最优的轻质吸波特性。本论文通过结构设计逐步降低了MOFs衍生吸波材料的填充度,分析了热处理气氛、温度、金属组分比例、异质界面对MOFs衍生物电磁损耗及微波衰减能力的影响,获得了较为轻质的吸波材料,揭示了多孔异质结构吸波材料的衰减机理,为设计新型轻质吸波材料提供了有力的参考。
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