基于钙钛矿单晶的X射线/γ射线探测的研究

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X射线/γ射线具有高光子能量和强穿透性,在安全检查、医疗行业以及工业探伤领域已经广泛应用。X射线/γ射线探测是现代医学影像的核心,目前X射线/γ射线探测主要有两种探测机制:第一种是直接探测,探测器直接将接收到的X射线/γ射线转换成光生电流信号;另一种是间接探测,先利用闪烁体将X射线/γ射线转换成可见光,然后再用常规的可见光CMOS或者CCD器件探测成像。与间接探测相比较,直接探测将X射线/?射线光子直接转换为光生电子-空穴对,避免了可见光光子的中间转换过程,所以理论上可以具有更高的量子效率。但是直接探测对探测活性材料的吸收率、转换率和载流子传输性能提出了很高的要求。有机无机杂化钙钛矿(CH3NH3PbX3,X为Cl、Br或者I)单晶材料具有高的载流子迁移率、大的辐射吸收系数、高的原子序数以及溶液法低成本制备等优点,近年来人们已经探索将其应用于X射线/γ射线探测。由于钙钛矿单晶本身的电阻率较小,人们通常采用含多层有机层的钙钛矿异质结来降低器件的暗电流。这种有机层异质结存在一些尚待解决的问题,如高压和辐射下易电离,产生额外的载流子,导致其暗电流大,且稳定性差;异质结界面缺陷密度大,导致光电响应速度慢。针对上述关键问题,本论文提出硒掺杂钙钛矿单晶,构建内置p-n结结构。通过调节硒掺杂的浓度和控制生长温度制备出具备内置p-n结结构的CH3NH3PbI3单晶,它代替现有文献中报道的含多层有机层的钙钛矿单晶探测结构,从而有效降低器件的暗电流,加快器件的响应速度。本论文的主要成果如下:(1)优化硒掺杂CH3NH3PbI3单晶的制备过程,通过精确的硒掺杂浓度和温度调控制备了内置p-n结的CH3NH3PbI3单晶。研究发现,Se会在结晶温度高于110℃时进入单晶内部,形成内置p-n结。当结晶温度超过120℃,晶体生长出现各向异性。(2)利用硒掺杂CH3NH3PbI3单晶制备出了Au-硒掺杂的CH3NH3PbI3单晶-Au简单结构的探测器件,由于去掉了异质结中有机层,有效地降低了器件的暗电流(硒粉在溶液中的含量为0.4 g/L,-100 V/cm偏置电场下暗电流密度约为4 nA·cm-2),提高了器件的响应速度(约为3μs)。(3)利用本文中制备的探测器对X射线和γ射线分别进行了探测,此器件的X射线探测灵敏度高达2.1×104μC·Gy-1·cm-2。论文利用硒掺杂CH3NH3PbI3单晶探测器对钴-60γ射线进行了探测,其光电流高达58 nA,光电流起伏小于5 nA。
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