锂硫电池正极TiO2/S复合材料改性及其电化学性能研究

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近年来,随着智能电子产品、电动汽车等对高性能储能设备需求的迅猛增长,人们开始寻找具有高比能量的新型储能电源。其中,锂硫电池由于具有高的理论比容量而备受业界青睐。同时,单质硫具有低成本、高安全性能、环境友好等优点,使其成为最具有开发前景的下一代电池体系的候选之一。但是,锂硫电池也存在诸多挑战,例如单质硫的绝缘性、中间产物多硫化锂的溶解性以及穿梭效应等缺点致使活性物质利用率低、循环性能差,限制了锂硫电池的实际应用开发。本文从锂硫电池的反应原理及其存在的问题出发,并全面阐述了近几年来锂硫电池相关领域的研究进展。针对锂硫电池正极支撑材料研究中存在的问题,开展了硫正极的改性研究。金属氧化物/硫复合材料对多硫化物起到很好的约束作用,能够有效地提高锂硫电池的电化学性能。但是,金属氧化物TiO2的电导率低。因此,通过对TiO2进行还原,引入氧缺位,从而提高电子电导率。在此基础上,又采用导电聚合物聚并苯(PAS)与具有氧缺位的TiO2结合达到多重功能的作用,进一步提高了复合材料的导电率和比表面积,从而提高了材料在充放电过程中对多硫化物的物理和化学吸附作用。具体工作如下:(1)通过溶胶凝胶法合成了无定形的多孔二氧化钛球形前驱体。进而高温下还原制备了具有氧缺位的黑色二氧化钛(B-TiO2)。同时,在N2氛围下,高温煅烧得到了多孔TiO2(P-TiO2)进行对比。注硫后进行电化学性能测试。在0.1 C倍率下,B-TiO2/S电极材料首次放电比容量高达1047 m A h·g-1。循环50次后,容量仍可以保持在740 mA h·g-1。(2)以无定形的多孔TiO2球形颗粒为前驱体,用酚醛树脂进行包覆,采用碳热还原法得到了从内部到外部均有PAS包覆的PAS@R-TiO2材料。在Ar/H2混合气煅烧后,酚醛树脂裂解形成高导电的聚并苯PAS聚合物,TiO2被还原生成具有氧缺位的还原二氧化钛(R-TiO2)。通过表征得到了包覆层大约为10 nm、粒径为400-500 nm的PAS@R-TiO2/S球形颗粒。电化学性能测试表明,PAS@R-TiO2/S复合材料在0.2C倍率下进行充放电,首次放电比容量高达1066 mA h·g-1,100次循环后,放电比容量仍保持在829 m A h·g-1,该复合材料表现出高的放电比容量和优良的循环稳定性。进而在0.2 C、0.5 C、1 C和2 C倍率下进行充放电循环,结果表明PAS@R-TiO2/S复合材料具有良好的倍率性能。当回到0.2 C时,放电比容量重新上升到976 mAh·g-1,表现出优良的可逆性。
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