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本论文主要研究了一系列基于三齿含膦β-二亚胺配体镁配合物的合成、结构及其反应性能。具体包括以下几个方面:1.镁烷基化合物的合成。利用我们课题组前期开发的一系列三齿含膦β-二亚胺配体前体与三种不同的二烷基镁(nBu2Mg,Cy2Mg和tBu2Mg)发生烷烃消除反应,成功合成了一系列镁的单烷基化合物。同时利用配体锂盐与苄基氯化镁发生盐消除反应,生成了镁的单苄基化合物。2.镁烷基化合物与过渡金属试剂的反应。(1)实现了过渡金属诱导镁烷基化合物发生β-H消除反应,得到了含最短镁-镍键(2.380 A)的氢桥联镁镍多金属化合物。镁烷基化合物与Ni(COD)2(COD=1,5-环辛二烯)以2:1的投料比反应,得到氢桥联[Mg-Ni-Mg]杂三金属化合物5a。我们还分离并表征了氢桥联的[Mg-Ni]中间体6a,并对其成键模式进行了DFT量化计算,证实了 Mg-H-Ni部分具有三中心两电子结构。通过原位核磁监测,对这两个配合物的形成机理进行了初步的探索。此外,我们对三种可能的反应机理进行了 DFT量化计算。(2)镁烷基化合物1a和第Ⅷ族的其它过渡金属试剂[(η3-C3H5)PdCl]2以2:1的投料比反应,得到笼状结构的四核多金属化合物7。3.镁-镍多金属化合物反应性能的研究。(1)研究了基于β-二亚胺配体的镁-镍多金属化合物5a的反应性能。化合物5a具有独特的反应活性,能与异腈发生配位反应、与碳化二亚胺发生Mg-H键插入反应、与苯乙炔发生脱氢反应,生成一系列新型杂多金属配合物。(2)当我们使用氟苯作为溶剂时,实验结果有所不同。我们将镁的丁基化合物1a与Ni(COD)2以 2:1的投料比在氟苯中反应,金属镁和金属镍协同活化了氟苯的C-F键,得到了两种氟桥联的配合物11和12。