钙钛矿半导体纳米晶体的双光子泵浦激光发射研究

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自纳米材料发现以来,人们就一直关注着其在生物光子学领域的应用。其中光敏治疗(photodynamic therapy,PDT)是一种新兴的肿瘤治疗模式,其通过外界特定波长的光束照射激发局域在肿瘤细胞附近的光敏剂,从而产生单线态氧杀死癌细胞。然而由于光敏剂及照射波长的选择限制性,光敏治疗往往局限于生物体外。利用红外光在生物体内的穿透性,如果我们能设计出一个双光子泵浦的微纳激光,则有可能将光敏治疗拓展到生物体内。双光子泵浦激光以近红外光为泵浦源,可以深入生物的组织细胞。不同于单光子激发,双光子激发拥有明显的优势,包括更大的穿透深度、高的空间分辨率及对细胞组织产生较少的损害。因而如何实现一个高效而稳定的双光子泵浦的微纳激光器是问题的关键,并在生物光子学领域有着非常重要的研究意义。然而,这类激光器对增益介质有非常严格的要求,既需要具备高效的双光子吸收,同时也要易于实现粒子数反转,这阻碍了双光子泵浦激光器的实际应用。尽管双光子泵浦激光已经在一些材料体系中实现,但其在较长时间高功率工作下无法输出稳定的激光,阈值高及较差的光稳定性是目前双光子泵浦激光面临的关键问题。钙钛矿半导体材料由于在光俘获及光发射中的卓越表现吸引了科学界的极大关注。而新兴的钙钛矿半导体纳米晶体不仅拥有极强的光物质相互作用还具备高达90%的荧光效率。实验中,我们在CsPbBr3半导体纳米晶体甲苯溶液中发现其具有极大的双光子吸收截面(2.7 ±1.0 ×106GM),并以此实现了低阈值且稳定的双光子泵浦激光发射。我们认为这类钙钛矿半导体纳米晶体在双光子泵浦激光的实际应用中将会是一种卓越的增益介质。具体来说,本论文主要包含了两个部分的研究:首先我们通过超快光谱技术研究钙钛矿半导体纳米晶体中的光学增益。瞬态吸收特征分析中,我们在钙钛矿量子点薄膜中观察到了明显的光学增益,并进一步研究光学增益建立的物理机制,这也是实现双光子泵浦激光器的第一步。而光学增益建立的过程中双激子的存在暗示了光学增益可能与多激子效应有关,因而借助功率依赖实验分析了俄歇复合效应,并分析得到俄歇复合中双激子的激子动力学,指出了多激子在光学增益建立中的贡献。借助在瞬态吸收中观察到的光学增益,我们进一步研究了钙钛矿量子点的激光发射。在低功率的双光子泵浦下,我们实现了CsPbBr3量子点薄膜的自发辐射放大,并通过变条长实验测得>500 cm-1的光学增益系数。最终将CsPbBr3钙钛矿量子点耦合到微管谐振腔中,成功实现了低阈值且稳定的双光子泵浦的CsPbBr3量子点激光器。
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