水凝胶/金属纳米粒子复合物的制备及催化性能研究

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由于金属纳米粒子具有独特的量子尺寸效应、体积效应、表面界面效应及宏观量子隧道效应,其已经被广泛应用于催化剂、生物医药、传感器等领域的研究。但是纳米粒子具有较高的表面能及很强的团聚趋势,用作催化剂时,这使其催化活性和选择性大大降低;此外,纳米粒子尺寸小,在催化反应结束后不易回收,难以对产物进行分离提纯,易对环境造成二次污染。  本文尝试在温敏水凝胶中制备金属纳米粒子,在解决其团聚问题的同时,赋予催化反应温敏性。首先合成了具有多孔结构的聚(N-异丙基丙烯酰胺-co-2-丙烯酰胺-2-甲基丙磺酸钠)(PNIPA-co-PNaAMPS)温敏水凝胶。利用-SO3-与金属离子之间的静电作用将Ni2+吸附到水凝胶中,然后通过加入硼氢化钠将Ni2+还原成Ni纳米粒子,扫描电镜结果表明,通过改变PNIPA-co-PNa AMPS凝胶网络中PNaAMPS链段的含量可以控制Ni纳米粒子的尺寸。将制备的PNIPA-co-PNaAMPS/Ni纳米粒子复合水凝胶用于催化对硝基苯酚的还原反应,发现其具有较高的催化活性,并且表观速率常数随温度的变化并不像Arrhenius方程所描述的(反应速率常数随温度的升高而增加)那样,而是在一定的温度范围内,表观速率常数随温度升高而降低。此外,PNIPA-co-PNaAMPS/Ni纳米粒子复合水凝胶具有很好的稳定性和重复使用性,重复使用5次后,TOF从0.46h-1只降到了0.45h-1,转化率仅从100%降到了97.19%。  同时,用一种简单的方法合成了聚(N-异丙基丙烯酰胺)/聚多巴胺(PNIPA/PDA)温敏复合水凝胶,利用PDA对金属离子的吸附性和弱还原性在复合凝胶中原位制备了Pd纳米粒子。通过溶胀性和力学性能测试,发现由于PDA和Pd纳米粒子的存在,PNIPA水凝胶的溶胀性和力学性能均得到提高。以对硝基苯酚的还原反应为模型测试PNIPA/PDA/Pd纳米粒子复合水凝胶的催化性能,发现其具有很好的催化活性。
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