【摘 要】
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锂硫电池因为超高的理论比容量(1675 m Ah g-1)和理论能量密度(2600 Wh kg-1)受到了广泛地关注,被认为是最具有发展前景的下一代高比能储能电池之一。但是迄今为止,锂硫电池还没能够得到大规模商业化应用。究其原因是因为锂硫电池本身还存在一些问题有待解决,例如单质硫和硫化锂的低电导率,电极在充放电过程中巨大的体积变化以及中间产物多硫化物的“穿梭效应”等。这些问题导致锂硫电池的活性物质
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锂硫电池因为超高的理论比容量(1675 m Ah g-1)和理论能量密度(2600 Wh kg-1)受到了广泛地关注,被认为是最具有发展前景的下一代高比能储能电池之一。但是迄今为止,锂硫电池还没能够得到大规模商业化应用。究其原因是因为锂硫电池本身还存在一些问题有待解决,例如单质硫和硫化锂的低电导率,电极在充放电过程中巨大的体积变化以及中间产物多硫化物的“穿梭效应”等。这些问题导致锂硫电池的活性物质利用率低、容量衰减迅速和循环寿命较短。针对以上问题,本论文从正极侧结构调控设计和隔膜侧改性的角度展开研究。具体研究内容如下:1、利用木质素磺酸钠和三聚氰胺作为前驱体,氯化钠作为造孔模板,使用冷冻干燥和高温碳化的方法制备了氮掺杂多孔碳（NPC）。通过改变前驱体碳化时的状态以及后续的碳化温度,实现了对NPC的结构调控设计。优化后的NPC具有复杂的导电多孔结构,可以负载较多硫并改善正极的导电性。同时,N元素掺杂能进一步提升NPC对“穿梭效应”的抑制作用。用该材料作为正极组装的锂硫电池,在0.5 C的电流密度下循环200圈后,仍然具有677.4 m Ah g-1的可逆放电比容量。2、通过高温碳化、冷冻干燥和高温自蔓延法制备了钴掺杂碳纳米管改性的还原氧化石墨烯气凝胶（rGO+CNT@Co）。该材料由片层状rGO和管状CNT@Co交联组成三维导电网络,既可以负载硫并改善硫的导电性,又能对多硫化物产生物理化学双重吸附作用,抑制“穿梭效应”。rGO+CNT@Co气凝胶在与硫复合作为自支撑正极时具有柔性、高负载的特点,同时表现出优异的循环稳定性;在作为常规正极时体现出较好的倍率性能,在2 C的大倍率下还能达到517.9 m Ah g-1的可逆放电比容量。3、利用三聚氰胺作为碳源,六水硝酸钴作为钴源和催化剂,通过高温碳化法合成了钴掺杂碳纳米管（CNT@Co）,再使用真空抽滤法将CNT@Co负载在PP隔膜表面,制备了CNT@Co改性隔膜。CNT@Co改性层可以起到第二集流体的作用,Co元素的引入还能对多硫化物起到化学吸附和催化作用,有效抑制“穿梭效应”。因此,使用CNT@Co改性隔膜组装的锂硫电池在0.5 C的电流密度下经过100次循环后,还能保持530 m Ah g-1的放电比容量,展现了优异的电化学性能。
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