【摘 要】
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配位化合物是通过配位键等相互作用,将配体与金属离子连接形成的一类化合物,具有种类繁多的价键形式和复杂的空间结构。由于配位化合物结构和组成的特点,所以在催化、吸附、离子或分子的识别和交换以及光、电、磁学等领域具有重要和广泛的应用前景,成为了无机化学和有机化学等交叉学科研究的热点之一,引起了众多科研人员的广泛关注。本论文分别选用过渡金属铂和主族金属铅为金属离子,利用溶剂热法合成了14个新型的配合物,解
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配位化合物是通过配位键等相互作用,将配体与金属离子连接形成的一类化合物,具有种类繁多的价键形式和复杂的空间结构。由于配位化合物结构和组成的特点,所以在催化、吸附、离子或分子的识别和交换以及光、电、磁学等领域具有重要和广泛的应用前景,成为了无机化学和有机化学等交叉学科研究的热点之一,引起了众多科研人员的广泛关注。本论文分别选用过渡金属铂和主族金属铅为金属离子,利用溶剂热法合成了14个新型的配合物,解析了其结构,并对部分配合物的光学和磁性等性质进行了探究,具体结果如下:1、采用PtII离子为金属,在碱性条件下,使用乙腈和水的混合溶液为溶剂,通过调节反应原料中有机羧酸的比例和种类,合成了10个N-（1-亚氨基乙基）乙脒铂作为阳离子的阴-阳离子超分子配合物1-10。反应过程中发生了乙腈三聚原位反应生成N-（1-亚氨基乙基）乙脒（NIA）并和PtII配位,同时有机羧酸脱质子作为阴离子形成阴-阳离子超分子配合物。配合物1-10具有[Pt（NIA）2]·（L）·n H2O的通式[1中H2L=对苯二甲酸（H2bdc）、2和3中H2L=2,5-二氯对苯二甲酸（H2bcdbc）、4和5中H2L=2,5-二溴对苯二甲酸（H2dbta）、6中H2L=四氯对苯二甲酸（H2tcdbc）、7中H2L=4-环己二酸（H2chda）、8中H2L=4,4’-联苯二甲酸（H2bpdc）、9中H2L=2,6-萘二甲酸（H2ndc）和10中H2L=2,5-噻吩二甲酸（H2tdc）]。阳离子部分[Pt（NIA）2]2+中铂离子为四配位构型的平面结构,阴-阳离子间通过氢键等分子间作用力堆叠形成三维超分子结构。结构解析表明有机羧酸对[Pt（NIA）2]2+的空间堆积起到调节作用,同时荧光研究显示羧酸对配合物的光致发光行为也有重要的影响。固体荧光测试表明1-4和6-7的荧光发射峰均为440 nm左右的蓝光发射,可归结于羧酸和NIA配体到金属Pt之间发生了电荷转移（LMCT）。而5和8-10的荧光峰出现了不同程度的红移,分别为522 nm、520 nm、567 nm、528 nm的绿光发射,表明发生了[Pt（NIA）2]2+到有机羧酸的电荷转移（MLCT）。变温荧光测试表明随着温度的升高,8和10的非辐射跃迁几率增大,导致荧光的强度减弱;而9的荧光强度却先升后降,表明[Pt（NIA）2]2+对nda2-羧酸的电荷转移随着温度的升高变得更加活跃,强度到达极值后产生了热致猝灭现象。2、在溶剂热条件下,以金属PbII离子和铜粉为原料,在不同配体的诱导下构筑出来四例PbII离子基化合物11-14,结构式分别为:Cu12Pb6（CO3）3（NO3）8（OH）22（11）,Cu12Pb8（CO3）（NO3）8（O）6（OH）18（H2O）2（12）,Cu Pb4（CO3）3（O）（OH）2（13）,Pb0.875Cl0.75（C4O2H2）0.5（14）。配合物11和12具有零维的铅-铜双金属阳离子纳米簇,11中具有PbII和CuII通过OH-离子连接形成的Pb6Cu12笼状结构,磁性研究表明11的铜离子之间存在较强的反铁磁耦合,并伴有自旋阻挫行为。配合物12中则具有PbII和CuII通过OH-和O2-离子连接形成的Pb8Cu12笼状结构。11和12的金属笼中均包裹一个起模板作用的碳酸根离子,剩余的碳酸根和硝酸根阴离子填充在笼与笼之间的空隙中。配合物13为铅-铜双金属簇通过共享CuII原子连接形成的链状结构,簇中的氧原子以OH-和O2-形式存在,链间通过碳酸根离子通过静电相互用填充。配合物14为无机氯化铅层和间苯二酸形成的三维结构,其中无机氯化铅层被间苯二酸所隔离。14具有非中心对称空间群P-62m,非线性光学测试结果表现出二阶倍频信号,相应强度为KDP（KH2PO4）的2.27倍。同时,14在室温条件下还具有较强的磷光发射,其最大发射波长为495 nm的绿光,磷光衰减寿命为4.18 ms。
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