聚(甲基)丙烯酸叔丁酯-b-聚(N-异丙基丙烯酰胺)嵌段共聚物的ATRP法合成及其自组装行为

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众所周知,AB型两亲性嵌段共聚物在水溶液中可以自组装,形成球形胶束(疏水性嵌段为核,亲水性嵌段为壳)。由于这类嵌段共聚物在水溶液中的自组装结构在药物释放、制备金属纳米微粒和作为表面改性剂等方面有广泛的应用前景而倍受研究人员的关注。本论文采用原子转移自由基聚合(ATRP)法合成了两系列AB型两亲性嵌段共聚物,对它们的结构作了精确的表征;对这类共聚物在选择性溶剂中的自组装行为及其形态特征作了深入的研究;取得的主要结果如下:1.以1-氯-1-苯乙烷(1-PECl)为引发剂,CuCl/N,N,N’,N”,N”-五甲基二乙撑三胺(PMDETA)为催化体系,首先合成了聚丙烯酸叔丁酯(PtBA-Cl)和聚甲基丙烯酸叔丁酯(PtBMA-Cl)。然后分别以PtBA-Cl和PtBMA-Cl为大分子引发剂,CuCl/PMDETA为催化体系,合成了聚丙烯酸叔丁酯-b-聚(N-异丙基丙烯酰胺)(PtBA-b-PNIPAM)和聚甲基丙烯酸叔丁酯-b-聚(N-异丙基丙烯酰胺)(PtBMA-b-PNIPAM)。用凝胶渗透色谱测定了PtBA-Cl、PtBMA-Cl、PtBA-b-PNIPAM和PtBMA-b-PNIPAM的分子量以及分子量分布。结果表明,PtBA-Cl、PtBMA-Cl、PtBA-b-PNIPAM和PtBMA-b-PNIPAM的数均分子量与理论值接近,分子量分布很窄。用红外光谱和核磁共振表征了PtBA-Cl、PtBMA-Cl、PtBA-b-PNIPAM和PtBMA-b-PNIPAM的结构。2.把PtBA-b-PNIPAM和PtBMA-b-PNIPAM嵌段共聚物制备成胶束溶液。用扫描电镜和透射电镜观察胶束形态,结果表明,PtBA-b-PNIPAM和PtBMA-b-PNIPAM嵌段共聚物在水溶液中经自组装均形成核壳结构的胶束(PtBA/PtBMA为核嵌段部分,PNIPAM为壳嵌段部分)。3.用动态光散射研究了嵌段共聚物的自组装行为,结果表明,相同温度下,PTN1、PTN2与PTN3胶束的粒径依次减小;PTN2-1、PTN2与PTN2-3胶束的粒径依次增加;PNT1、PTN2与PNT3胶束的粒径依次减小。随着温度升高,PtBA-b-PNIPAM胶束的粒径都逐渐减小,体现了一定的温度敏感性,它们的VPTT在31℃左右。PtBA-b-PNIPAM胶束的粒径范围在150-215nm。相同温度下,PMN1、PMN2与PMN3胶束的粒径依次减小;PMN2-1、PMN2与PMN2-3胶束的粒径依次增加;PNM1、PMN2与PNM3胶束的粒径依次减小。随着温度升高,PtBMA-b-PNIPAM胶束的粒径都逐渐减小,体现了一定的温度敏感性,它们的VPTT在31℃左右。PtBMA-b-PNIPAM胶束的粒径范围在155-290nm。4.初步研究了嵌段共聚物溶液的浓度和溶剂对其自组装行为的影响。结果表明,随着PtBMA-b-PNIPAM/THF溶液体积含量的增加,胶束的粒径逐渐增大。溶剂会明显地影响胶束的尺寸。
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