基于Bio-Pd/C和Bio-Pd-Ag/rGO的催化氧化和还原技术降解污染物的研究

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工业废水中含有多种有毒有机污染物,这些污染物通过纺织、塑料、皮革、造纸和制药工业过程排放到地表和地下水中,长期接触会导致癌症。针对有机污染物的处理,基于纳米催化剂的电催化氧化处理和催化加氢还原处理是一种有效去除有机污染物的方法。传统的纳米催化剂的制备方法主要是物理化学方法,这些方法存在着设备要求高、大量使用化学试剂和污染环境等问题。纳米材料生物合成技术被认为是一种崭新的绿色制备技术,与传统的合成方法相比具有无毒、洁净、环保等优点,可以很好的解决物理化学方法带来的环境问题。目前,生物制备纳米催化剂的过程是利用自然界中的真菌、细菌等微生物、植物和藻类提取液等参与纳米材料的合成。在本论文中,利用细菌S oneidens MR-1原位还原制备了Bio-Pd/C和Bio-Pd-Ag/rGO纳米复合催化剂,对所制备的纳米催化剂进行了表征,并分别将其应用于电催化氧化降解甲基橙和催化加氢还原对硝基苯酚的研究中。主要研究内容和结果如下:(1)采用生物法制备了Bio-Pd/C纳米复合催化剂,利用透射电子显微镜、扫描电子显微镜和X射线光电子能谱对该催化剂的形貌和组成进行了表征,并由此催化剂制备成Bio-Pd/C气体扩散电极;在无隔膜电解槽中对甲基橙模拟废水降解效果进行了研究,并考察了电流大小、pH和曝气条件等因素对甲基橙去除效果的影响。研究发现,所制备的催化剂中Pd以无定形态存在并高度分散在生物炭内部连通的孔隙中,形状比较规则,粒径为10-15 nm。Bio-Pd/C气体扩散体系对甲基橙的去除效果好于生物炭气体扩散体系,反应30 min后,Bio-Pd/C气体扩散体系对甲基橙的去除率达到99%、TOC去除率达到53%。优化实验表明,增大电流、降低pH和增加曝气均可以提高甲基橙的降解率。(2)采用生物法制备了Bio-Pd-Ag/rGO纳米复合催化剂,利用透射电子显微镜、X射线衍射光谱、X射线光电子能谱、傅立叶变换红外光谱和拉曼光谱对该催化剂的形貌和组成进行了表征;将其应用于催化加氢还原对硝基苯酚的研究中,探究了不同细菌浓度和不同金属比例条件下该催化剂的成型状态和催化效果。当细菌浓度OD600=1.0、Pd:Ag=1:1时制备的Bio-Pd-Ag/rGO纳米复合催化剂具有最佳的形貌条件和最优催化加氢效果,反应时间20 min,对硝基苯酚的降解率达到99%,表观速率常数为0.2413 min-1,与其他方法制备的催化剂进行比较,生物合成的Bio-Pd-Ag/rGO纳米复合催化剂具有优异的去除对硝基苯酚的效果。有机废水进入自然水体环境中,不仅会对水体造成污染,还会间接危害人类的生命健康。本实验通过生物法制备的纳米复合催化剂可以通过电催化氧化反应和催化加氢还原反应高效去除难降解有机污染物,保护地球生态环境。
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