【摘 要】
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法布里-珀罗(Fabry-Perot cavity,F-P)微腔是一种精密光学系统,其内部具有极小的体积,并且能够形成腔镜结构,可以限制光场,使微腔内部光子态重新分布。在微腔内嵌入半导体材料后,激发光激发产生激子,腔内产生激子和光子的耦合效应。考虑到微腔内的耦合强度与嵌入材料的光学特性密切相关,因此选择合适的嵌入层可以优化腔内空间结构,提高耦合强度,有利于进一步研究强耦合的动力学特征。耦合强度对卤
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法布里-珀罗(Fabry-Perot cavity,F-P)微腔是一种精密光学系统,其内部具有极小的体积,并且能够形成腔镜结构,可以限制光场,使微腔内部光子态重新分布。在微腔内嵌入半导体材料后,激发光激发产生激子,腔内产生激子和光子的耦合效应。考虑到微腔内的耦合强度与嵌入材料的光学特性密切相关,因此选择合适的嵌入层可以优化腔内空间结构,提高耦合强度,有利于进一步研究强耦合的动力学特征。耦合强度对卤素成分较为敏感,因此本课题选用准二维钙钛矿作为嵌入材料。区别于三维材料,能够在微腔中发生更强的耦合。另外,大多数半导体材料一般会在低温下发生内部激子和外部光子的耦合效应,而钙钛矿材料在室温下就能表现出较为明显的激子-光子的耦合,故而选用钙钛矿材料是研究室温下强耦合机制的良好对象。本文旨在嵌入二维钙钛矿层后,研究F-P微腔内部的强耦合效应。当强耦合发生时,激子与光场的耦合强度要大于被弛豫的速率,这时会发生原子基态与激发态的拉比震荡,在超快时间光谱中的表现为耦合峰的拉比劈裂,同时形成半光半物质状态的激子极化激元(Exciton-Polaritons)。以此为根据,本课题拟通过搭建飞秒泵浦系统,探测二维钙钛矿和F-P微腔复合体内部的稳态光谱、瞬态光谱及相干动力学,研究的主要内容如下:1、首先,对光学微腔的发展历程和发展瓶颈进行了讨论,概述了光学微腔体系的结构特性和腔内强耦合效应的产生原理,并介绍了激子效应和极化激元的发生机制;接下来,本文讨论了嵌入介质,即钙钛矿材料的结构特点、光学性质以及二维钙钛矿材料的应用优势;对于飞秒泵浦探测技术的原理进行了介绍,分析了二维钙钛矿-F-P微腔复合体的结构特征和光学特性。2、在微腔设计方面,我们采用蒸镀法和旋涂法制备五层结构的二维钙钛矿和法布里-珀罗光学微腔的复合体,准二维钙钛矿(PEA)2(MA)Pb2I7被嵌入在第三层。通过旋涂PMMA隔离钙钛矿层和F-P微腔的银镜面层,这种设计既增强了光程稳定性又有效地防止了钙钛矿同F-P腔内银镜面间荧光猝灭的发生。经过设计和实验,最终得到结构稳定的二维钙钛矿-光学微腔复合体。3、通过稳态反射和荧光光谱表征二维钙钛矿在光学微腔内的基本光学性质,和银平面上二维钙钛矿的表现相比较,以证明强耦合的发生;拟发现在不同腔模式下的耦合结果,表明半光子和半激子的高能、低能激子极化激元满足反交叉色散关系,进一步证明强耦合的真实性,拉比劈裂高达142me V。4、通过超快光谱技术研究二维钙钛矿-光学微腔复合体的瞬态光谱和杂化激子动力学过程。F-P微腔内和银平面上二维钙钛矿的瞬态光谱比较显示,基态漂白峰出现了明显劈裂,与稳态结果完全对应;另一方面,通过动力学比较,可以发现半光子和半激子的极化激元继承了纯钙钛矿激子的自旋极化特性,遵循圆偏振光学选择定则;同时,在微腔中,比较激子动力学自旋极化和弛豫时间和纯钙钛矿的激子弛豫时间,拟证明腔可以增强激子间的相互作用。
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