【摘 要】
：
近年来,全球变暖的趋势日益加剧,因而降低大气中温室气体浓度成了人们越来越关注的问题,很多科研人员开始致力于转化温室气体的研究工作。设计和开发可用于催化转化温室气体
论文部分内容阅读
近年来,全球变暖的趋势日益加剧,因而降低大气中温室气体浓度成了人们越来越关注的问题,很多科研人员开始致力于转化温室气体的研究工作。设计和开发可用于催化转化温室气体的高性能催化剂成为了热门的研究领域。在本文中,我们主要研究了基于C2N单层的单原子催化剂催化还原CO2和N2O的反应。主要的研究成果有:（1）设计了Cu原子嵌入C2N单层（Cu/C2N）的单原子催化剂（SAC）催化还原CO2为甲酸,通过第一性原理计算对其催化性能进行了评估。计算结果表明,该反应可以通过两种可行的机理进行,它们分别起始于H2+CO2共吸附在Cu/C2N上（H2+CO2@Cu/C2N）和H2吸附在Cu/C2N上（H2@Cu/C2N）。由于CO2@Cu/C2N吸附体系的吸附能为-0.18 eV,Cu/C2N对于CO2是物理吸附且吸附体系不稳定,所以我们在反应中就没有考虑CO2@Cu/C2N作为反应物。由于机理II的低能垒而在催化还原反应中表现出明显的优越性。机理II中的最高能垒仅为0.53 eV,在热力学上是有利的,这意味着在室温下Cu/C2N可以催化还原CO2生成甲酸。单原子催化剂Cu/C2N的高活性意味着在工业上还原CO2具有潜在的应用。该研究还推动了设计还原CO2的催化剂的新途径,并进一步拓宽了C2N基材料的应用范围。（2）由于单原子催化剂Cu/C2N在CO2还原的反应中表现出高催化活性,我们还研究了该催化剂在N2O还原反应中的表现。在这个反应中我们对比了Cu/C2N和贵金属催化剂Au/C2N的催化活性。在单原子催化剂Au/C2N和Cu/C2N上催化还原N2O的反应可以分为两种机理进行,第一种机理是先在催化剂上吸附N2O,然后N2O分解成N2和O-M/C2N中间体,接着吸附的CO和O-M/C2N中间体上的O原子反应生成CO2;第二种机理是在催化剂上先吸附CO,紧接着吸附N2O,然后发生协同反应生成N2和CO2。机理I中在催化剂Au/C2N和Cu/C2N上反应的最高能垒分别为1.04 eV和1.21 eV。机理I的低能垒证明,在催化还原N2O的反应中,该机理有明显的优势可以优先进行反应。我们还可以看出机理I中的两种单原子催化剂的反应能垒相差不大,也就是说,在催化还原N2O的反应中,廉价金属单原子催化剂Cu/C2N和贵金属单原子催化剂Au/C2N的催化性能相差无几。我们的计算可以为催化还原N2O的反应提供理论基础并且证明了廉价金属在催化反应中也具有较高的催化活性,拓宽了廉价金属单原子催化剂的应用。根据我们的计算结果显示,在CO2还原和N2O还原反应中,廉价金属单原子催化剂Cu/C2N和其他催化剂相比,不仅具有较低的反应能垒而且表现出较高的催化活性。尤其是在室温下就可以实现CO2还原为甲酸的反应。
其他文献
显化策略是翻译中重要的研究话题,在笔译方面相关的研究较多,口译方面较少。由于口译活动即时性、交际性的要求,显化策略在口译中的运用能够提升口译质量。实际上,笔者发现正是因为口译中显化策略运用不足导致了译语意思模糊或产生偏差。本文选取的案例是笔者亲身参与的“深圳IT领袖峰会模拟会议”,会上的发言表达自然,逻辑清晰,同时带有口语化的特点。笔者希望通过分析该案例中显化策略运用不足之处来找到成因和改善方法。
离子液体作为一种新型环境友好型有机溶剂,对绿色化学的发展起着重要的作用,其具有不燃烧、高导电性、难挥发、结构可调性及可回收利用等优良性质,常被用于各种工业过程中,如
耦合多样性振子系统常出现的死亡动力学现象主要包括振幅死亡(AD,amplitude death)和振荡死亡(OD,oscillation death),由于两者在生物、化学、工程等实际应用中都扮演着重要的角色,且是非线性动力学领域的研究热点,因此广受学者深入研究。而引发该现象的因素主要包括系统的内在非线性因素和外在耦合方式,为此,进一步研究振幅死亡和振荡死亡现象有着十分重要的意义。本文主要探究各类
目的:分别采用西医常规疗法和中西医结合疗法用于下肢静脉曲张术后气虚血瘀型患者,对比两组的实验室检验指标、疼痛评分和中医证候积分,评价其临床疗效。方法:采集2019年1月到2020年6月在我院普通外科收治住院符合入组标准的下肢静脉曲张术后气虚血瘀型患者,共71例,随机分为观察组36例、对照组35例,观察组采用加味补阳还五汤联合低分子肝素钠术后抗凝方案,对照组采用低分子肝素钠术后抗凝方案。比较评价两组
沙门氏菌是一种重要的人畜共患病原菌,分布广泛,严重威胁人类健康和安全。由于抗生素长期的广泛使用,导致沙门氏菌耐药问题越来越严重,甚至出现大量泛耐药菌株。质粒作为一种自主复制的可移动元件,广泛存在于沙门氏菌中,并参与耐药性的水平转移。Ⅰ类整合子是革兰氏阴性菌中最常见的整合子类型,具有捕获耐药基因的功能,会对耐药性的产生和传播具有促进作用。因此了解沙门氏菌中质粒不相容群和I类整合子的分布,并探索质粒不
原初核合成和恒星演化是核天体物理研究领域中的重要课题之一,然现有模型尚不能准确推演星体中轻核元素丰度,如Li、Be、B等。轻核融合反应截面对理解恒星中元素的消耗和生成
早期牛顿引力理论预言星光经过致密天体附近会受其周围引力场的影响而发生弯曲。后来,爱因斯坦根据致密天体周围时空的弯曲性质,在广义相对论中也做了同样的物理预言,并借助球对称弱场近似解给出了行星进动角与星光偏折角。星光在引力场中的偏折现象叫引力透镜效应,使星光发生偏转的致密天体被看作引力透镜。在现代天文学中,引力透镜效应常被使用研究引力场的相关性质及其质量的分布。因此,其被视为探测暗物质和暗能量问题的一
最近Vafa等人提出了两个弦沼泽地的判据,并且在研究宇宙学中两个弦沼泽地判据所施加的约束条件时,发现暴胀模型通常与这两个判据很难相容。将这两个判据应用于当前时期宇宙的加速膨胀时,发现特定的quintessence模型可以满足这些限制,同时满足根据当前观测所施加的约束。基于大尺度洛伦兹破缺的宇宙学模型,我们得到了修正的Friedmann方程,在计算的过程中给出了三种可行的近似,并定义了一个有效的真空
芳烃化合物是一类具有一个或多个苯环的化学物质。目前,已有许多研究报道多个种属的细菌和真菌可以通过龙胆酸(2,5二羟基苯甲酸)途径代谢芳烃化合物进入三羧酸循环,同时也有
谱元法是一种自然边界条件的数值模拟方法,非常适合用于模拟局部复杂地形下的地震动,本文基于谱元法对二、三维地形效应进行模拟研究。论文第一部分首先对二维理想山体的宽高比、地震波频率、地震波入射角度及速度结构对山体地形放大效应的影响。研究结果显示:(1)由于散射波与直达波之间复杂的干涉关系,山体的放大效应非常依赖于山体尺寸和地震波频率,因此单纯的参数分析难以得出可靠结论,需要针对具体实例进行敏感性分析。