在众多固态储氢材料中,MgH₂因具有储氢容量高、可逆性好、原料来源广等特点而受到人们的广泛关注。但是,镁基储氢材料吸放氢动力学较差、放氢温度较高等缺点使得MgH₂的实际应用受到极大限制。本文选取氟化石墨,水热法制备的氟化石墨烯,以及高温水热和还原法制备的Fe₂O₃@C和Fe@C双核碳球作为添加剂,镁粉作为镁源,采用氢化燃烧和高能球磨法制备了MgH₂+20 wt.%FGi、MgH₂+20wt.%FG、MgH₂+20 wt.%Fe₂O₃@C、MgH₂+20wt.%Fe@C等一系列的储氢复合材料,并对其储氢性能和微观形貌进行研究。以氟化石墨及水热法制备的三维多孔结构的氟化石墨烯作为添加剂,并与镁粉通过氢化燃烧和高能球磨制备两种储氢复合材料。研究发现,复合材料球磨后MgH₂均匀的分散于FGi以及FG的表面,并且吸放氢过程中的团聚现象也大大降低。其中,MgH₂+20 wt.%FG复合材料的储氢性能提高的更明显,复合材料的初始放氢温度降低了112.5 K,放氢活化能降低了35.53 kJ/mol。同时在423 K时,它的吸氢量可达4.51 wt.%,比MgH₂+20 wt.%FGi的吸氢量稍高,是纯MgH₂的4.43倍。结合实验结果与理论研究,FGi和FG较大的比表面积和表面缺陷促进了MgH₂的吸放氢动力学和热力学性能。通过高温水热碳化和还原法得到的Fe₂O₃@C和Fe@C为纳米级双核碳球,比表面积较高,可以与储氢基体充分接触。制备的MgH₂+20 wt.%Fe₂O₃@C和MgH₂+20wt.%Fe@C复合储氢材料展现出了良好的吸放氢动力学和热力学性能。两种复合储氢材料的初始放氢温度分别降低了139.00 K和169.00 K,DTA测试结果显示它们的放氢活化能也显著降低,分别下降38.84 kJ/moL和45.53 kJ/moL。同时,两种复合储氢材料在473 K,3000 s内吸氢容量分别为4.93 wt.%和5.79 wt.%,接近于纯MgH₂的2.46倍和2.90倍左右,在573 K,4000 s内放氢容量可分别达到1.43 wt.%H₂和1.80 wt.%H₂,而纯MgH₂的放氢量仅有0.42 wt.%。两种复合材料吸放氢过程中生成了的Fe₃O₄、Fe和Mg₂FeH₆分别对MgH₂储氢性能的提高起催化作用。