掺杂含氟β-PbO2电极的制备及电催化性能研究

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电化学氧化方法作为一种环境友好型技术,在处理有毒难生物降解有机污水时呈现了其他水处理技术难以比拟的优越性,应用前景极佳。电化学氧化降解技术的核心问题是高性能阳极的制备。在常见的几种阳极材料中,二氧化铅电极由于其高性价比而得到人们的青睐,但离实际应用还有一定的差距。已有文献研究表明,在镀制β-PbO2过程中,掺入少量添加剂可以改善电极的表面微观结构,从而改变电极的催化性能。基于上述研究现状,考虑到稀土元素所具有的特殊性质,本工作制备不同稀土氧化物掺杂的PbO2电极,并对其在无机水溶液和有机水溶液中的电化学性能进行了详细的研究。本工作制备了稀土氧化物CeO2和La2O3掺杂的含氟β-PbO2电极,考察了不同电沉积条件下电极强化电解的失重情况,在此基础上优化了这两类掺杂电极的电沉积工艺。利用相关表面测试技术和电化学测试方法考察了改性前后电极物化性质及电化学性能的差异。研究并探讨了稀土掺杂改性电极镀层结构、电极寿命、无机水溶液中的析氧活性、有机水溶液中的电氧化效率等因素之间的相关性规律。上述结果为进一步开发性能优异的二氧化铅电极提供理论依据,从而有效地推广电化学技术在实际废水处理中的应用。研究表明,镀液中添加一定量的稀土氧化物,搅速为1300r/min,温度为80℃,在160mA/cm2下电沉积1h,所制得的电极表面镀层均匀致密,失重较慢。掺杂后二氧化铅电极表面晶相仍以β-PbO2为主,活性表面积及铅氧非计量比均有所增大。稀土氧化物颗粒均匀地分布并嵌入电极镀层。相关测试结果表明,F-PbO2、CeO2-F-PbO2、La2O3-F-PbO2三电极活性表面积分别为:3.0、4.88、5.12cm2(基体的表观面积1cm2)。比较这些电极在硫酸溶液中的析氧行为发现,掺杂后电极的Tafle斜率减小,两电极的交换电流密度减小,析氧反应表观活化能提高。说明稀土氧化物降低电极的析氧活性,干扰了析氧过程中活性中间物的转化过程,在电氧化降解过程中抑制了析氧副反应。以对氯苯酚为目标有机物,考察了稀土掺杂前后电极的电催化氧化特性、吸附特性和失活行为。结果表明,稀土掺杂弱化了掺杂电极直接电催化氧化4-CP反应的响应电流,这可能与电极表面反应活性点的变化有关。CeO2-F-PbO2电极对有机物吸附量几乎是掺杂前的两倍。电极的稳定性测试表明,在酸性或中性溶液中,峰电流缓慢减小,但在碱性溶液中,峰电流快速减小。无论溶液的酸碱度如何变化,多次扫描后CeO2-F-PbO2电极的剩余电流都较大,具有较高的抗失活性。与F-PbO2电极相比,La2O3-F-PbO2电极吸附量变化不明显,而且也易失活。电极对目标有机物电氧化降解特性的研究结果表明,稀土掺杂能有效地提高二氧化铅的电氧化特性。掺杂后电极反应表观动力学参数增大,说明掺杂稀土有利于改善含氟PbO2电极的降解性能,降低能耗。在相同条件下电解8个小时后,三种电极COD的去除率分别为34.2%、53.87%、71.61%。电极的瞬时电流效率在电解开始的2小时内下降较快,但总体上还是要高出未掺杂电极,CeO2-F-PbO2电极提高一倍多,La2O3-F-PbO2电极高出3倍多。从现有的结果看,稀土氧化物可能影响了中间活性物种(如·OH等)的寿命,但这个推论有待于相关实验结果的进一步证实。
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