MOF衍生的碳基复合材料改性隔膜在锂硫电池中的应用

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伴随着新能源电动汽车和便携式电子设备的日益需求,由于商业化的锂离子电池(LIB)的能量密度有限,具有高能量密度,成本较低的储能系统得到广泛的研究。具有高理论比容量(1675mAh g-1)和几倍于传统LIB的高能量密度(2600 Wh kg-1)的锂硫(Li-S)电池,近些年引起了人们极大地研究兴趣,且硫自身具有成本较低,储量丰富,环境友好的特点。要强调的是,锂硫电池作为最有前景的能源储存系统之一,仍然具有:硫导电性差;较大的体积膨胀;放电过程中,中间产物多硫化锂(LiPS)(Li2Sn,4≤n≤8)的“穿梭效应”等一系列影响实际应用的问题。本文利用金属有机框架(MOF)衍生而来了NiCo2S4@C和CoSe2@N-C/CNT,该两种复合材料不仅具有着多孔结构和较高的比表面积,又具有高导电性和对多硫化锂优良的化学吸附等特点。结合这些特点,将该两种材料分别涂覆于传统的商用隔膜上,制成功能性隔膜。后将功能性隔膜应用于锂硫电池中,以此来提升锂硫电池的电化学性能。本文基于Ni-Co双金属有机框架制备出了 NiCo2S4@C复合材料。后应用对多硫化锂的吸附实验,以及XPS等一系列的测试手段,研究了 NiCo2S4@C对多硫化锂的吸附特性。研究结果表明NiCo2S4@C对多硫化锂具有强烈的化学键合作用。因此将其作为功能层涂覆于传统隔膜上,有效的吸附溶解到电解液中的多硫化锂,且其优良的导电性可使得吸附后的多硫化锂进一步的利用,从而提高了电池的性能。当电池在1C的倍率下循环时,经过200次循环后,仍然具有着700 mAh g-1的可逆放电比容量,每循环的容量衰减仅0.102%。通过将ZIF-67作为原位生长碳纳米管的催化剂,再进一步经过简单的硒化过程制得了具有着三维导电网络的复合材料(CoSe2@N-C/CNT)。该材料中的CoSe2作为极性金属化合物,可以有效地捕捉多硫化锂,且CoSe2纳米粒子均匀的分布在N-C/CNT的结构中,N-C/CNT可以为活性物质之间提供有效的电子传输路径。实验结果表明,采用CoSe2@N-C/CNT改性隔膜的锂硫电池的电化学性能得到了显著的提高。电池在0.5C的倍率下循环150次后放电比容量仍具有975 mAhg-1。
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