【摘 要】
:
饱和烃C-H键的活化选择性氧化是全世界学者研究的焦点,由于饱和C-H键键能大,极性小,导致反应活性小,容易深度氧化。寻找一种在温和条件下有效活化饱和C-H键,并具有高选择性的催化
论文部分内容阅读
饱和烃C-H键的活化选择性氧化是全世界学者研究的焦点,由于饱和C-H键键能大,极性小,导致反应活性小,容易深度氧化。寻找一种在温和条件下有效活化饱和C-H键,并具有高选择性的催化剂体系,是一个极具挑战性的工作。本文利用铁化合物协助N-羟基邻苯二甲酰亚胺催化活化饱和C-H键。以环己烷为氧化底物,氧气作为氧化剂。
首先,利用负载型铁氧化物与N-羟基邻苯二甲酰亚胺(NHPI)相组合,研究了催化氧化环己烷的效果以及可能存在的机理。用浸渍法制备了多种负载型铁氧化物催化剂,研究了用不同载体、不同铁来源制备的催化剂与NHPI共同催化氧化环己烷,其结果要比非负载型铁盐与NHPI相组合催化氧化环己烷好得多。利用NHPI与Fe/ZrO2在100℃下,氧压0.6MPa下反应6小时,环己烷转化率可达到53%,负载型铁氧化物晶体缺陷产生的Fe4+是激发NHPI为PINO自由基的来源。
之后,为了增强铁化合物协助N-羟基邻苯二甲酰亚胺(NHPI)催化氧化环己烷的效果,合成了各种类型配体包括N、N,N、O和O、O配位式的有机铁配合物,铁与不同有机配体配位后增强了助催化能力,其中0.5g四对氯苯基卟啉铁协助10%molNHPI在100℃下,氧压0.6Mpa,反应6小时后环己烷转化率为46%。有机铁配合物在氧化过程中形成了活性高价态铁中间体,把NHPI氧化为PINO自由基,提高了氧化性能,不同配体的助催化能力为N、N配位>N、O配位>O、O配位,这与高价铁活性中间体形成难易程度有关。
其他文献
本文设计合成了两种糖脂DPEM和DPM以及前驱物DPE和DPG,并选用前驱物和卵磷脂DPPC作为阻抗蛋白非特异性吸附组分,与糖脂构成二元单层膜。利用表面压-面积等温曲线(π-A)测定二元
锂离子电池是一种非常有发展潜力的储能装置,目前已广泛用于手机、笔记本电脑、摄像机等便携式电子设备中,而日益扩大的电动汽车领域将给锂离子电池带来更大的发展空间。能源与环境问题的日益突出及现代科学技术的快速发展,在一定程度上促进了对锂离子电池性能的更高要求。自从Goodenough等在1997年对橄榄石型LiFePO4进行报道以后,高容量、安全、无毒、对环境友好等特点使LiFePO4作为潜在的储能材料
光电化学传感器是利用物质的光电特性来检测待测物的传感装置,是最近几年发展起来的一种分析方法。光电化学作为一种分析手段,它的检测过程和电致化学发光正好相反。由于采用不
中学阶段是诗歌创作的黄金时间。当前很多中学生对诗歌创作也有着一定的兴趣,但局限于考试的要求,只能敬而远之。中国作为诗歌的国度,不能从小就抹杀了孩子爱诗的天性。重新兴盛诗歌,诗人当然责无旁贷,但教育的责任更重大。让学生拥有一颗"诗心",让中学生放飞满怀的诗情。徜徉青春诗行中,抒写心中一片情。 一、山重水复疑无路——审视现状 《论语》记载:“小子!何莫学夫诗?诗,可以兴,可以观,可以群,可以怨。迩
通过分子间非共价键的相互作用进行组装构建具有生物类似功能和结构的体系,一直以来都是科学家们面临的一项长期挑战。如何利用生物分子,例如氨基酸,糖类,激素类分子来构建具有生物性能的纳米自组装材料引起了研究者们的极大兴趣。本文基于实验室的前期研究成果之上,将氨基酸嫁接于荧光性染料分子,制备出了两亲性的有机-氨基酸单体,设计与构建了具有外界刺激响应功能的一系列纳米材料,并在此基础上对材料的生物方面的应用进
中国美术史课程较系统地介绍了中国美术的发展史,是一门以历代美术作品和现象阐述中华民族的审美意识、审美趣味和审美理想,帮助学生了解不同风格流派,提高艺术修养和艺术分析能力的基础课程。 教师能否科学有效地上好这门信息量大、内容繁杂的理论性课程,将直接或间接地影响着学生艺术修养和艺术实践能力的提高。就教学目的而言,该课的主旨是提高学生理论修养和鉴赏能力。它的具体教学目标是帮助学生理清中国美术发展的大体
大湾村是张掖市乌江镇最远的一个村,这里破田崖沟较多,水土流失严重,生产发展缓慢,群众生活困难。村党支部一班人在艰苦的拼搏实践中悟出了一个道理:如果不从根本上改变农业
随着我国社会经济的增长,社会变化愈来愈快,许多新鲜的事物每天冲击着人们的视线,作为传播信息速度最快最广的应用软件——微博,已对人们生活产生不小的影响,尤为在当代高校
离子液体在生物质利用方面的应用,既为生物质利用提供了高效绿色的新途径,也为离子液体的制备和发展提供了广阔的空间,这是一个具有重要意义的研究课题。本论文在生物质作为离子
请下载后查看,本文暂不支持在线获取查看简介。
Please download to view, this article does not support online access to view profile.