自然界的光合作用在传能与电荷分离过程中所展现出的高效性一直令人心向往之。近十年,量子相干机制的提出为理解高效传能与电荷分离过程打开了一扇新的大门。而如何从所观测到的量子相干现象刻画出实际的相干传能物理图像仍然存在诸多争议,还需要发展更为有效的实验和理论方法对量子相干过程进行检验。本论文以二维电子光谱为主要的实验研究手段,详细介绍了二维电子光谱在仪器搭建过程的主要技术难点和解决思路,并且在散射抑制和光楔定标两方面提出了实验的优化方案。紧接着,我们按照从简单到复杂的思路分别对Oxazine染料分子、高等植物捕光天线LHCII以及基因重组的别藻蓝蛋白rAPC进行了超快传能与量子相干现象的光谱学研究。结合量子拍频图和时频分析这两种方法,我们区分了Oxazine分子中不同电子态起源的相干振动波包以及由多模耦合引起的振动相干现象。在捕光天线LHCII的研究中,我们利用量子拍频谱确定了其主要的量子相干信号来自于电子基态上的振动相干贡献,对体系的传能过程没有直接影响。而在捕光天线rAPC中,二维电子光谱的结果表明rAPC中不存在强激子耦合现象,并且体系中同时存在振动相干与电子振动耦合相干两种不同的量子相干现象。退相干寿命与传能时间尺度的一致性反映了电子振动耦合相干很可能参与了实际的传能过程。本论文所观察到的实验现象对于理解光合作用捕光天线的量子相干传能过程将具有重要的意义。