金刚石，尤其是大尺寸单晶金刚石是研究者们非常想要获得的，因为只有实现大尺寸单晶金刚石的制备才能进一步满足其在电子学领域中的应用，这也是金刚石最具诱惑力的应用领域。高温高压(High Temperature High Pressure, HTHP)法和化学气相沉积(Chemical Vapor Deposition, CVD)法在生长大颗粒金刚石方面都已经取得了比较显著的成就。与HTHP法相比，CVD法具有金刚石合成尺寸不受限、掺杂可有效控制以及设备成本低等优点，因此其更具应用潜力。尤其是微波等离子体化学气相沉积(Microwave Plasma Chemical Vapor Deposition,MPCVD)法，因其具有合成金刚石质量高、生长速率快以及沉积温度低等优点而在生长单晶金刚石方面得到了广泛的应用。到目前为止，MPCVD法在同质外延生长大尺寸、高质量单晶金刚石方面已经取得了较大进展，但同质外延要使用天然金刚石籽晶或HTHP金刚石籽晶作衬底，而这些籽晶的小尺寸以及高成本在一定程度上限制了同质外延法的使用。相比之下，如果能在异质基底上生长大颗粒金刚石则不存在上述问题。虽然已经有了一些在异质基底上进行大颗粒金刚石生长的报道，但通常，这些报道中的金刚石颗粒尺寸都较小(一般不超过300μm)，其中有些金刚石颗粒的表面上还覆盖有大量的二次形核和微晶体，这些二次形核以及微晶体的存在无疑降低了金刚石颗粒的质量。而本研究的目的是想利用MPCVD法生长出尺寸更大、质量更高的金刚石颗粒。通过文献调研发现，要想在异质基底上生长出高质量单晶金刚石颗粒，首先要获得由顶部呈现出光滑(100)面的金刚石颗粒所组成的金刚石膜。因此本论文首先探索了光滑(100)取向金刚石膜的生成条件。由于N2加入对金刚石膜的形貌和织构有显著影响，因此本文首先研究了不同N2流量加入对金刚石膜形貌、织构和质量的影响。发现当N2/CH4百分比为1时，有利于由顶部具有光滑(100)面的金刚石颗粒所组成的金刚石膜生成。但组成金刚石膜的金刚石颗粒尺寸由于形核密度较高而使金刚石颗粒尺寸的进一步扩大受到了限制，因此，要降低金刚石的形核密度，由于O2加入对金刚石形核有重要影响，所以本文接下来研究了不同O2流量对金刚石形核的影响。发现当O2流量为2.0sccm时，金刚石的形核密度适中，金刚石核呈现为一个表面光滑的立方八面体单晶核。无疑这样的单晶金刚石核更有利于较大尺寸和较高质量的金刚石颗粒生长。在以上两项研究的基础上，本文接下来进行了金刚石颗粒的制备。经过100h的生长后，以5μm/h的生长速率获得了尺寸达到了500μm的大金刚石颗粒。通过SEM表征发现该金刚石颗粒顶部呈现出了一个尺寸达到了250μm左右的光滑(100)面，且该光滑(100)面几乎平行于基底表面，对其进行Raman表征，观擦到只在1332cm-1处有一个非常尖锐的金刚石特征峰，这说明了该大尺寸金刚石颗粒的高质量性。接下来从宏观和微观两个方面对该大金刚石颗粒的生成进行了解释。从宏观方面，认为形核阶段少量O2的加入以及生长阶段前10h少量N2的加入为金刚石颗粒的生长提供了必要的前提条件，但其的最终形成是由实验中使用的较高的微波功率(4.2kW)、较高的CH4/H2比(5%)、高生长气压(15.4~16.0kPa)、高基底温度(830~900℃)以及所使用的MPCVD设备共同决定的；从微观方面，通过使用微波放电模拟和大单晶金刚石生长模型探讨了大金刚石颗粒的生长机制，认为高[H]和以单活性基点为主的金刚石生长方式是大金刚石颗粒生成所必需的。最后将本实验中的金刚石颗粒与J.B.Donnet等人使用燃烧火焰法获得的金刚石颗粒从相同点和不同点两个方面进行了比较。发现两个金刚石颗粒的表面形貌非常相似，但本论文中的金刚石颗粒无论是从质量上还是尺寸上都更具优势，我们认为这分别是由实验中使用的不同形核密度和不同CVD法所决定的。此外，两个实验都认为金刚石颗粒顶部光滑(100)面的首先生成为金刚石颗粒的后续生长提供了前提条件以及较高的基底温度促进了金刚石尺寸的增大和金刚石生长速率的提高。