【摘 要】
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核能是极具有前景的能源,但核废气中的放射性物质(诸如碘)导致核安全备受关注。金属-有机骨架材料(metal-organic frameworks,MOFs)因具有许多优良性质已经被广泛用于气体吸
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核能是极具有前景的能源,但核废气中的放射性物质(诸如碘)导致核安全备受关注。金属-有机骨架材料(metal-organic frameworks,MOFs)因具有许多优良性质已经被广泛用于气体吸附分离的分子模拟研究。本论文选用大规模MOF材料,对工业条件下(1.0 bar和423 K)的碘蒸汽吸附、碘水分离和甲基碘吸附分离做了高通量的分子模拟研究,包括考察材料的再生性能和水稳定性。结果表明:1、碘蒸汽吸附时,材料XAHQAA(剑桥晶体结构库中材料代码)是目前为止碘单质吸附量(13.57 g/g)最高的材料,模拟还发现20~30 A的介孔、孔隙率0.93左右以及比表面积约为6200 m2/g的MOFs更有利于碘单质的吸附和存储,且具有互穿结构的MOF材料不利于碘蒸汽的吸附。QIYDIN材料经过改性,碘吸附量提高了 20.26%。2、通过大规模模拟研究MOF材料分离I2/H20体系,发现材料DAWMUL的碘吸附量(Niodine=7.68 g/g)远高于其他材料。对选择性和吸附量较好的520种MOFs进行变压吸附(PSA)研究,引入Adsorption Figure ofMerit(AFM)参数描述材料性能,经考察,综合性能最好的材料中有5种具有动力学水稳定性。3、杂质NO2对大多数MOFs的甲基碘吸附行为影响微弱,表明MOFs比其他多孔材料更利于甲基碘吸附。更重要的是,NU-700能够被活化,是目前甲基碘吸附研究中吸附量(3.26 g/g)最高的材料,在高浓度NO2时也有很好的甲基碘吸附效果,因而用于甲基碘的吸附应用十分有前景。
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