【摘 要】
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晶体与电磁场之间相互作用的研究是固体物理领域极具吸引力的课题之一。强度不同的电磁场会在晶体内部诱导产生不同的物理现象。在过去几十年中,人们尽管对于弱激光场与晶体的相互作用进行了大量的研究,并取得了显著的成果,但是对于强激光场与晶体相互作用的研究仍存在很多亟需解决的问题。近年来,得益于飞秒激光技术的发展与成熟,非线性光学应用等得到了快速发展,认识和理解晶体尤其是半导体内的强场过程则变得尤为重要。半导
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晶体与电磁场之间相互作用的研究是固体物理领域极具吸引力的课题之一。强度不同的电磁场会在晶体内部诱导产生不同的物理现象。在过去几十年中,人们尽管对于弱激光场与晶体的相互作用进行了大量的研究,并取得了显著的成果,但是对于强激光场与晶体相互作用的研究仍存在很多亟需解决的问题。近年来,得益于飞秒激光技术的发展与成熟,非线性光学应用等得到了快速发展,认识和理解晶体尤其是半导体内的强场过程则变得尤为重要。半导体中天然有序的周期性能带结构,使得其内的强场过程表现出各向异性的特点。而由于半导体结构体系的复杂性,人们对于其内部强场过程的各向异性认识尚不明晰。为此,我们集中开展了利用飞秒激光驱动半导体材料内强场过程的实验及理论研究,从强场过程表现出的各向异性出发讨论分析了强场过程的内在机制,并进一步探索能够产生更大光电流信号的全光方法。本文的主要研究内容及创新性如下:(1)实验研究了飞秒激光驱动的MgO晶体内非线性吸收的各向异性。采用不同波长、不同强度的近红外飞秒激光与MgO晶体作用,我们发现MgO晶体内的非线性吸收呈现各向异性的特点,并且这一各向异性依赖于激光场的波长和强度。在已有的非线性吸收的多光子电离理论模型基础上,我们提出了一种改进模型,并成功解释了非线性吸收的实验现象。研究表明多个电离通道对于非线性吸收存在影响,而不只是由单一的电离通道所决定。(2)实验研究了MgO晶体中强场驱动产生的高次谐波的各向异性。利用中红外飞秒激光与MgO相互作用,产生高次谐波信号,并通过改变激光偏振与晶轴夹角观测到高次谐波的各向异性。实验结果显示,在线偏激光场中,当激光强度较弱时,高次谐波的各向异性呈现出与晶体结构相对应的四重对称性。随着激光强度的增大,高次谐波在27°、63°等角度下出现新的峰值,产生新的各向异性。而在椭偏激光场中,以椭偏率为0.15为例,激光强度较弱时,高次谐波在30°和60°附近达到峰值。当增大激光强度时,30°附近的高次谐波峰值出现的角度减小,而60°附近的高次谐波峰出现的角度基本不变。利用单电子近似的理论模型,这些实验现象无法得到很好的解释。为此,我们与合作者共同提出了动态核极化模型。这一模型考虑了不同原子核的极化对于高次谐波的影响,从而得出了与实验结果相吻合的高次谐波各向异性理论结果,很好地解释了实验上观察到的高次谐波各向异性的变化。我们的这一工作建立了微观电子动力学和高次谐波光谱之间的联系,为测量外场下晶体内超快电荷迁移过程提供了一种潜在的方法,并有望实现在飞秒甚至阿秒时间尺度内对晶体内光学和电子学特性的控制。(3)实验观察了双折射效应对于ZnO高次谐波各向异性的影响,提出了一种利用琼斯矩阵的方法定量评估双折射效应的影响,并去除这一影响得到能反映晶体结构的真实的高次谐波各向异性。当激光在ZnO晶体中传输时,由于双折射效应,激光的偏振发生变化,从而造成高次谐波的各向异性受到了双折射效应的影响。为了消除这一影响,我们通过实验发现在强激光场中仍然可以用一个琼斯矩阵来描述双折射效应。为保证在晶体后表面产生高次谐波时激光的偏振不变,我们通过逆运算得到入射光的偏振,进而通过调整入射光偏振以得到真实的ZnO晶体高次谐波的各向异性。通过研究ZnO晶体的双折射效应对高次谐波各向异性造成的影响,对于研究固体高次谐波的产生机制具有重要意义。(4)提出并理论验证了一种有效增强带隙打开的石墨烯中光电流的方案。该方案利用正交双色场较大的电场不对称性和电子电离轨迹间的干涉,实现了比现有的强场电场方案高3倍甚至于20倍的光电流注入。进一步研究表明通过改变电场的波形和石墨烯的带隙,可以控制光电流的大小和方向。这一研究对于促进半导体光器件的发展和应用具有重要意义。
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