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晶格氧部分氧化甲烷制合成气是一种天然气化学转化利用新技术,其利用氧载体中的晶格氧代替分子氧来实现甲烷的选择性氧化制取合成气,失去晶格氧的氧载体通过空气再生,以达到循环利用的目的。该方法不需要昂贵的空分制氧装置,可大幅度降低合成气的生产成本,具有良好的应用前景。研发出一种能满足redox循环的氧载体是该技术应用的前提,而氧载体的成型是其工艺放大的关键。研制整体式蜂窝状氧载体对于该技术的进一步发展具有重要意义。本论文以Ce-Fe-Zr-O复合氧化物作为活性组分(n(Ce):n(Fe):n(Zr)=7:3:0.5),以Al2O3、MgO、SiO2为载体,通过共沉淀法制备了一系列Ce-Fe-Zr-O(x)/Al2O3、Ce-Fe-Zr-O(x)/MgO、Ce-Fe-Zr-O(20%)/SiO2复合氧载体,利用XRD、BET、TG、SEM和H2-TPR等技术对制备的氧载体进行了表征,并采用程序升温还原和恒温反应考察了其部分氧化甲烷性能。结果表明,Ce-Fe-Zr-O(x)/Al2O3在反应开始阶段对应的甲烷转化率较高,但随着反应进行下降迅速；Ce-Fe-Zr-O(20%)/SiO2由于烧结严重,反应活性较低。Ce-Fe-Zr-O(x)/MgO(如Ce-Fe-Zr-O(20%)/MgO)氧载体对应甲烷转化率较高,可达到70%左右,CO与H2选择性均超过90%,n(H2)/n(CO)在50min时间内也一直维持在2左右,而且其反应前后比表面积变化不大,抗烧结能力比较强,表现出最好的部分氧化甲烷性能。redox循环性能测试表明此氧载体具有较高的redox循环稳定性,长时间高温循环后其对应甲烷转化率和合成气选择性仍保持在较高的水平。以Ce-Fe-Zr-O(20%)/MgO为氧载体活性组分,以羧甲基纤维素(CMC)作为粘结剂、甘油作为增塑剂、油酸作为解胶剂、无水乙醇作为润湿剂和消泡剂、大豆油作为润滑剂等,通过挤压成型方法制备出了Ce-Fe-Zr-O(20%)/MgO整体式蜂窝氧载体,其XRD、BET、TG、SEM和H2-TPR表征及催化性能测试表明整体式蜂窝氧载体所具有的结构与通过共沉淀法制备的氧载体相差不大,对应的甲烷的转化率、CO和H2选择性一直维持是较高的水平,分别可达到50%、90%、95%,而且n(H2)/n(CO)在60min时间内一直维持在2左右。Redox循环测试表明,二十次循环后整体式蜂窝氧载体有一定烧结,除甲烷转化率有10%下降外,其它各项性能指标与新鲜样品无明显差异。