【摘 要】
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钙钛矿太阳能电池（PSCs）凭借其优异的光学性质、制备简单且工艺成本低等特点,近年来被广泛研究,效率已迅速突破至25.5%,可与商用硅基光伏电池相比肩。其中,基于以NiO为代表的P型无机半导体材料构建的P-I-N型反式器件因具有高稳定、低J-V回滞的特性,已成为当前研究热点。然而,通过溶液法制备的常规NiO纳米晶薄膜易产生团聚、表界面不连续和高电阻等缺陷,这导致在NiO/钙钛矿界面处发生严重的非辐
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钙钛矿太阳能电池（PSCs）凭借其优异的光学性质、制备简单且工艺成本低等特点,近年来被广泛研究,效率已迅速突破至25.5%,可与商用硅基光伏电池相比肩。其中,基于以NiO为代表的P型无机半导体材料构建的P-I-N型反式器件因具有高稳定、低J-V回滞的特性,已成为当前研究热点。然而,通过溶液法制备的常规NiO纳米晶薄膜易产生团聚、表界面不连续和高电阻等缺陷,这导致在NiO/钙钛矿界面处发生严重的非辐射复合,进而限制了器件的光电性能。因此,开发设计高质量的NiO空穴传输层薄膜对高效稳定的P-I-N型器件的构建至关重要。此外,前沿科学研究表明,光电子器件的柔性化和智能穿戴化必然是未来的重要发展方向,研究探索柔性智能可穿戴光电子器件的设计与制备具有显著的科学意义和应用前景。综上,本论文工作主要围绕NiO空穴传输层的设计优化及其可穿戴光电子器件的构筑展开,通过对NiO多维纳米结构的合理调控以实现薄膜的多功能化设计,进而改善P-I-N型器件的效率和稳定性。并在此工作基础上,开发设计了一种复合织物电极,且初步探索了基于该织物电极的高柔性、可穿戴PSCs器件的制备研究。主要研究工作如下:（1）针对常规NiO纳米晶薄膜本征导电性差的关键问题,开发设计了两种一维NiO纳米结构（NiO纳米管、Zn:NiO纳米棒）作为新型空穴传输层。研究发现,通过调控NiO空穴材料的一维结构长径比或Zn2+掺杂浓度,可以显著提升其导电性和电荷提取能力,进而为界面间光生载流子的分离和转移提供“高速通道”,极大降低了非辐射复合损失。因此,基于一维NiO空穴传输层的器件都表现出高的开路电压值,且最佳器件效率分别为18.77%和19.83%。此外,两种器件的J-V回滞现象也得到明显改善。本项工作对一维无机半导体材料在高性能P-I-N型器件中的应用研究具有重要借鉴意义。（2）针对NiO/钙钛矿界面缺陷多、电荷重组严重的关键问题,研发了一种具有介孔网络结构的NiO纳米片作为空穴层,结果表明该结构不仅可以实现高质量钙钛矿薄膜的沉积,还有效钝化了界面接触缺陷,降低了电荷转移电阻。在此基础上,进一步通过引入调节剂促使其结构定向生长以形成有序的纳米墙阵列,并结合二乙醇胺对NiO/钙钛矿界面的协同修饰作用,将效率显著提升至19.16%,且获得了＞80%的高填充因子。同时,得益于有序介孔结构的设计,空气组分（H2O、O2等）对钙钛矿层的降解作用也被有效抑制,器件稳定性大幅提升。在相对湿度40-70%条件下保存500小时,仍保持初始性能的80%。（3）针对常规NiO纳米晶器件因空穴提取率或光散射效率不佳而导致性能低下的关键问题,分别设计并引入NiOx/C异质结纳米球和中空Cu:NiOx纳米球两种结构作为功能型空穴传输层。其中,NiOx/C异质结球因具有3-4倍于NiO纳米晶的空穴传导率,显著提高了界面内置电场,促进了空穴的快速提取和定向传输,同时还使界面能级梯度化排布,降低了能级势垒导致的能量转移损失,器件效率达到19.51%。而中空Cu:NiOx纳米球结构则侧重于优化器件的光场分布,提高了光散射效率并有效降低了光损失,实现了高达24.41m A/cm~2的短路电流密度,这已接近Shockley-Queisser理论极限值的～91%,器件效率也突破至20.40%。该工作证明了NiO空穴层的结构设计是制备稳定高效的P-I-N型器件中的有效新途径。（4）针对常规ITO/PET基底无法满足器件可穿戴化的未来发展需求,研究制备了一种新型的NiO/石墨纸/涤纶织物复合电极,并以此初步构筑了具有可穿戴功能的织物基钙钛矿太阳能电池。结果表明,这种复合织物电极制备简单、工艺成本低,更具有常规ITO/PET电极所欠缺的良好可复杂变形、可拉伸能力,应用潜力巨大。此外,通过设计使用聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）界面钝化和聚苯乙烯（PS）掺杂的组合策略,有效改善了在复合织物基底上沉积的钙钛矿薄膜结晶差、缺陷多的问题,最终实现了2.27%的效率。当然,这种织物基可穿戴PSCs器件还具有良好的性能和力学稳定性,在大幅变形或一定拉伸后仍可稳定工作而未失效,且在对其进行简单封装后,器件还具有一定的耐水可洗涤能力。这一工作为未来的柔性可穿戴PSCs器件开发设计提供了新的思路。
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